李白放逐后，在洛阳与杜甫相识，他们与高适同游梁宋，李白与杜甫相处时久，情谊益深，结成了终生的友谊。李白回到东鲁后，开始了以梁园为中心的漫游，多次往来于江南与中原，像一只自由的大鹏。这一时期他写出了一篇篇壮美秀丽的山水诗，同时他也不忘苍生社稷，虽人在江湖而心怀魏阙。他反抗李林甫的铁腕屠杀与恐怖统治，他同情劳动人民的苦难生活，他还北上幽燕，探察安禄山的叛军动向，这一切都表现出了李白高度的爱国忧民之情。李白放逐之时，大唐已经开始由盛世逐渐走向衰落。李白满怀激愤，心中的理想与黑暗的现实发生了激烈的冲突，使他写出了《将进酒》《行路难》《答王十二寒夜独酌有怀》等一系列反抗黑暗现实，以及感叹自己报国无门的悲愤诗篇。
李白再次出长安城时，已经四十五岁，人生最美好的年华已经逝去。这时的李白，由于看清了统治者的真面目，知道自己的政治抱负不可能实现，内心的孤愤像屈原被放逐时一样无处发泄。他从长安来到开封的黄河岸边，心情落寞，深感怀才不遇，面对着滔滔黄河，他的思绪禁不住纵横驰骋，感慨万千。
在漫游开封时，他有两个隐居的朋友元丹丘和岑勋，他们都是身出名门的高蹈之士。三位朋友一同来到黄河岸边的高台之上，遥望黄河，蜿蜒东来，好像自天而降，在夕阳下，黄河东流的景象格外壮观。夜幕降临了，月亮下，李白望着滚滚黄河，对月畅饮，秋风吹着李白的衣襟，饮着饮着，内心的悲愁与孤愤就如黄河之水涌上心头，要一泻而出了。李白控制不住自己的身体和思维，激动地手握剑柄在月光下舞起剑来，那剑纵横驰骋，好像神龙在空中飞舞。元丹丘和岑勋都看了直叫好，李白却嫌酒少不够喝，他一面舞剑一面拿着那酒葫芦往嘴里倒酒，剑舞得更加苍劲有力了。那凌厉的剑锋终于化作了一曲千古悲愤之音，于是吟成了那首著名的《将进酒》：
君不见黄河之水天上来，奔流到海不复回？
君不见高堂明镜悲白发，朝如青丝暮成雪？
人生得意须尽欢，莫使金樽空对月！
天生我材必有用，千金散尽还复来。
烹羊宰牛且为乐，会须一饮三百杯！
岑夫子，丹丘生，将进酒杯莫停。
与君歌一曲，请君为我倾耳听。
钟鼓馔玉不足贵，但愿长醉不复醒。
古来圣贤皆寂寞，唯有饮者留其名。
陈王昔时宴平乐，斗酒十千恣欢谑。
主人何为言少钱，径须沽取对君酌。
五花马，千金裘，呼儿将出换美酒，与尔同销万古愁。
岑勋赞不绝口地说：“此诗气吞黄河，势比昆仑，豪放慷慨，独步千古啊。即便陈子昂在世，也要折服不已的。”
元丹丘说：“这样的好诗歌，只有像太白先生这样有过大起大落人生命运的人才能够吟得出。也只有像太白先生这样豁达豪放的人才能够吟得出，化痛苦为豪放与悲壮之力量。这不是一般的诗人能够做得到的，陈子昂也恐怕难以发太白先生之音啊。”
这首诗写于李白赐金放逐之后，这是一次痛苦与愤怒的大爆发。既有不遇于时、时光流逝而一事无成的激愤，又有天生我材必有用的执着与期待，还有舍弃富贵而求自由的酣畅淋漓，对自由境界的由衷向往。诗歌中的自由气象，如黄河之水奔腾而来，不可遏止，表现了诗人追求自由的精神。这首诗是由痛苦与愤怒而吟成的，但它却显得那么的豪放，气势峻拔，它将一切痛苦与愤怒都冲泻而下，使诗歌显得沉郁而高亢，奋进而激昂。
李白是个缺乏现实感的理想主义者，他对自己的人生设计是功成身退，身退以功成为前提，而他实现功成的方式又是“不屈己，不干人”，一飞冲天，一鸣惊人。由于狂放的性格和行为触怒了朝中权贵，最终被迫离开长安。理想与现实的严重脱节，使诗人时常处于苦闷、伤感和愤激之中。于是，诗人爆发出雷霆般的痛苦和愤怒，高呼要烹羊宰牛，典裘卖马，“一饮三百杯”“同销万古愁”，以此宣泄理想不能实现的怨愤。
李白《将进酒》中的沉郁孤愤之音，一如屈原之《离骚》，司马迁之《报任安书》，都是贬谪凌辱之后的孤愤之作，是在诗人放逐后的巨大痛苦与失落中所凝聚成的千古杰作，是诗人内心剧痛的径直倾吐。但政治上尽管失意，李白却仍然表现出了对人生的执着信念。并不因失败而产生颓废、悲观消极情绪，依旧像以往一样饮酒作乐，修道学剑，这是历史上其他诗人难以比拟的。
从李白离开宫廷后的孤愤而写下的《将进酒》一诗，可以见出李白对政治的态度，已经对唐玄宗从期待、失望转向愤怒的过程，这是这一时期李白的心理变化历程。而在李白写下《将进酒》的那一刻，他的这种对君主与权贵们的愤怒之音达到了颠峰，表现了李白不屈于强权的伟大人格。