将太平军赶出苏杭
皖南胜利后，太平军的失败已是时间问题了。对此，左宗棠在战略上的确起到了极为重要的作用。左一生行事都有股牛劲，做湘幕时仅是一个幕僚，但却是实在的省长，几年为湖南和周围四省筹饷筹械，从不动摇，西征新疆，更坚持寸尺必得必守的原则。而太平军的失败，就是由于缺少这一原则，他们攻下一城，随得随失，不去建立巩固的根据地，导致最终失败了。
此后，左宗棠留军守景德镇，7月上旬，他自率4000人东进，移驻皖南婺源。11月初，又移赣东广信。此时，他的部队已扩充至7000余人。
太平军李世贤部进取赣北、皖南失败，转而向防卫力量薄弱的浙江进军，并连克浙西、浙北和中部的许多重镇。随后，李秀成统率七十万人的大军，也由江西入浙，于1861年7月上旬进围省城杭州。消息传至北京，新政的慈禧急召文武百官商议，众官齐力推荐左宗棠，“只有改任左宗棠为浙江巡抚，浙江方能保全”。当时，督抚浙江的王有龄和杭州将军瑞昌自知无力挽回局势，便也主动奏请朝廷令左宗棠督办浙江军务。1862年1月23日，慈禧太后授左宗棠为浙江巡抚。由此开始，左宗棠便步入了封疆大吏的行列。
封疆大吏第一站
1861年8月22日，咸丰帝病死于热河承德的行宫，年仅6岁的皇太子载淳继位，怡亲王载垣、郑亲王端华、协办大学士兼户部尚书肃顺等八人受遗命总摄朝政，定第二年改元祺祥。
11月1日，载淳的生母慈禧太后回到北京，联络恭亲王奕等人，于次日发动政变，解除了八位赞襄政务王大臣的职务，并处死肃顺等人，改年号为同治。自此，慈禧太后开始执掌清王朝的最高统治权。
慈禧，满族，姓叶赫那拉，道光十五年十月十日（1835年11月29日）出生于北京，也有说法生在山西。满洲镶蓝旗也有说法是汉族人，后抬旗入镶黄旗。其先祖属叶赫部（今四平附近，四平市铁东区叶赫满族镇）。父惠征，曾任安徽徽宁池广太道道员，母富察氏。同治帝立，尊为圣母皇太后，尊号为慈禧太后。
1861年9月5日，太平军坚守了近九年之久的战略要地、天京上游的西大门安庆，被曾国荃等部的湘军攻陷。此后，湘军主力顺江东下，逐步向天京进逼。
而另一方面，太平军李世贤、李秀成等部大军在浙江境内却势如破竹：李世贤部继攻取龙游、汤溪和金华等府县之后，又于9月底10月初连下浦江、义乌、东阳，10月20日占领严州，此后分为两支，26日占领萧山，29日攻克诸暨，11月1日攻取绍兴；李秀成部大军则于10月5日围衢州，11日撤围赴汤溪，14日下新城，16日克临安，20日占领余杭，随即进攻杭州。
慈禧太后当政后，于十月八日（11月20日）命曾国藩统辖苏、皖、赣、浙四省军务，提镇以下悉归其节制。曾国藩在准备调派湘军顺流东下、直取天京的同时，就考虑到需别遣一军进入浙江，以牵制太平军。在曾国藩的心目中，入浙之人非左宗棠莫属。
早在楚军出湘之始，左宗棠就注意到浙江这个江南最富庶的省份，他特向曾国藩提出过先固浙江再图苏常的建议，有意入浙自辟乾坤。太平军大举入浙后，他又一再致函曾国藩，“毅然以援浙为己任”。
11月20日，清政府发布谕旨，令钦差大臣、两江总督曾国藩统辖江苏、安徽、江西三省并浙江全省军务，所有四省巡抚、提督以下各官员全都归其节制，并着速派太常寺卿左宗棠驰赴浙江，剿办贼匪，浙省提镇以下各官，均归左宗棠调遣。同日，又根据瑞昌、王有龄的奏请，下达谕旨，任命左宗棠督办浙江军务，要曾国藩“即饬左宗棠带领所部兼程赴浙，督办军务”。至12月17日，曾国藩又会同江西巡抚毓科，上奏清廷，请以左宗棠一军援浙。由于草拟奏折时，他们尚未收到清政府关于任命左宗棠督办浙江军务的谕旨，因而写道：
自绍兴失守，杭州危急，臣等日夜忧皇，以浙江一日不靖，则江西一日不安，而大局亦终不能转。屡次函商，谋所以救浙之策，无如地广兵单，不敷分布；……唯帮办军务太常寺卿左宗棠，久驻广信，距贼较近。其平日用兵，取势甚远，审机甚微。近日屡与臣等书函，毅然以援浙为己任。督臣庆端，抚臣王有龄，亦奏请左宗棠统军入浙。臣等往返熟商，即请左宗棠督率所部进援浙江，并将驻防徽州之臬（niè）司张运兰，驻防广信之道员屈蟠，驻防玉山之道员王德榜、参将顾云彩，驻防广奉之道员段起各军，及副将孙昌国内河水师，均归左宗棠就近节制调度。兵力稍厚，运调较灵，于援剿浙、皖之时，仍步步顾定江西门户，庶乎三省全局有裨。
于是清廷命左宗棠“督办浙江军务”。其时太平军已席卷浙江全境。太平军李世贤部在进取赣北、皖南失败后，转而向防卫力量薄弱的浙江挺进，连克浙西、浙北和中部许多名城重镇。随后由李秀成统帅号称70万人的大军，也由江西进入浙江，决定集中力量经营东南。十一月二十八日，李秀成率各路太平军一举攻破浙江省城杭州。清廷浙江巡抚王有龄自缢而死。太平军围攻杭州的消息传到北京，刑部高延佑等即上奏清廷，称浙江巡抚王有龄等在太平军进攻下一筹莫展，应改任左宗棠为浙江巡抚，则浙江可保。王有龄和杭州将军瑞昌也自知无力挽回局势，也曾主动奏请左宗棠督办军务，代骆秉章为湖南巡抚的毛鸿宾等随同呼吁，认为只是统带兵勇不能尽左宗棠之才，应该授以封疆重任。曾国藩于是密奏清廷，称王有龄于浙抚一职实难胜任，建议改任左宗棠抚浙。咸丰十一年十二月十四日（1862年1月23日），清廷根据曾国藩保荐，任命左宗棠为浙江巡抚，自此，左宗棠进入上层统治集团。
左宗棠立即向清廷上奏疏，分析国内战争形势，提出了征剿太平军的战略计划：
浙江全省自金华、严州、处州失宁，绍兴、宁波、台州相继沦陷，局势全非。自江西入浙之道，遍地贼氛，势非节节攻剿，不能深入。节节攻剿，又恐旷日持久，饷竭兵疲，先已自困，势非蹈虚乘瑕，诱贼野战不可。以东南大局见在言之，湖北江西一律肃清，皖北逆氛渐熄，群贼悉萃江浙二省。如各路统兵诸臣声势联络，力保完善之区，以规进取，从此渐逼渐进，庶可作士气而扫贼氛，利戎机而速勘定。以江浙见在局势言之，皖南守徽池以攻宁国、广德，浙江守衢州以规严州，闽军严遏其由浙窜闽以绕犯江西之路，然后饷道疏通，米粮军火接济无误，诸路互相知照，一意进取，得尺则尺，虽程功迂远，实效可期。此定之局也。
太平军攻克杭州后，清廷十分震惊。当时浙东、浙西、浙北，除衢州尚有清军盘踞外，主要府县均为太平军李世贤、汪海洋等部所据有。曾国藩在上清廷的奏疏中分析浙江局势，认为“全浙唯衢州一府可以图存”。于是清廷谕令左宗棠速入衢州，以图金华、严州两府，再图收复全浙。左宗棠上奏疏，表白了自己不同意首先增援衢州的见解：
臣前奉谕旨办浙江军务，甫三日即接徽防将杨辅清犯徽之禀。臣深恐徽婺疏虞，则江西饶广腹地，防不胜防，而衢州又成孤注。不得已派马步三千交刘典，为固婺援徽之计。拟此军由徽入浙，臣由玉山入浙。旋贼众数万，已由遂安踞开化，逼婺东，与徽郡城相首尾，其势又出官军之后。频年东南贼踪，每遇坚城，必取远势包围，待自困而后陷之。办贼之法，必避长围，防后路，先为自固之计，乃可以制贼而不为贼所制。臣若先入衢州，无论不能固江皖边圉，亦且不能壮衢州声援，一堕逆贼长围诡谋，又成粮尽援绝之局。故决计由婺入浙，先攻开化，以清徽郡后路，分军由白沙关扼华埠，收遂安，俾饶广西郡相庇以安，然后由遂安以援衢州，目前固不能舍衢前进也……
左宗棠在上述两个奏疏中提出了他“收复”浙江的战略观点。
第一，鉴于太平军已占领浙江绝大部分地区，而左军人数又少，因此必须采取“蹈虚乘瑕，诱贼野战”的战术，如果以较少的兵力节节攻剿，或打攻坚消耗战，都将无法达到预期作战目的。
第二，由于太平军经常采取远势包围、截其后路的战术，左军进取浙江时要特别注意“避长围、防后路”，只有先自固，然后才能在战场上争取主动，即制太平军而不能为太平军所制。基于这一点，他非常注意自己野战兵力的运用，以期适时捕捉战机，在运动战中歼灭太平军主力，而决不可贪攻城夺地之利，以陷太平军的包围之中。
后期左宗棠在浙江对太平军的征剿，基本上都是上述思想的引申。只是因为清政府逐渐增加了他统率的兵力，才使他可以有足够的力量巩固其所占地区，免去了后顾之忧，才在余杭、富阳等城打了些攻坚战。
火速救援衢州
前面我们已经提到，清廷已经授予左宗棠浙江巡抚之职，紧随其后的，便是要他火速救援衢州。
此时，左军虽然略有扩充，却依然只有8000多人。此前，曾国藩将江西的景德、湖口二镇的厘税，以及婺源、乐平、浮梁三县的钱漕收入拨给楚军以充军饷，这么小一块“食邑”，当然无法养活这么多人马，尽管江西巡抚有时按照廷旨也会拨点款弥补，但是数量有限，根本指望不上，因此，入浙之前，刚刚建立才一年多的楚军，欠饷就长达半年。关于此时楚军的军饷问题，当时左宗棠曾经在给郭嵩焘的信中谈道：“索饷之说，兄向所不谙。‘疲缠’二字，不欲人之加诸我，亦不以加诸人。自十余岁孤陋食贫以来，至今从未尝向人说一‘穷’字，不值为此区区挠吾素节。敝军饷项已欠近五个月，涤公不得已以婺源、浮梁、乐平三县钱粮、厘金归我，实则浮婺皆得之灰烬之余，乐平则十年未纳钱粮，未设厘局，民风刁悍，甲于诸省，仍是一枯窘题耳。”
进入浙江之后，要和数十万太平军作战，靠这点人马，显然是不现实的。因此，他奏调蒋益澧（lǐ）、刘培元等率部编入浙军。根据这样的实际情况，清廷下诏，命令广东的粤海关、福建的闽海关、湖北的江汉关，以及湖南、江西分摊浙江军饷，以使左宗棠有足够的军费。然而，远水解不了近渴，这些部队来到浙江尚需时日，眼下救援衢州的事情正急如星火，而上述地区承担的军饷，后来证明也根本无法落实，完全成为画饼充饥。
当时，衢州有8000守军，由总兵李定太率领，城池被围之后，连连告急。后来，李元度率八千安越军前往救援，也陷入重围，和李定太一起，拼命求救。
左宗棠此时也只有8000余人，相当于二李总兵力的一半，他认为，如果从衢州入手，贸然前往，“断无自全之理”，必然重蹈李元度的覆辙，最终三路人马将全部难逃厄运。因此，尽管清廷一再发布上谕，命令他火速救援衢州，但左宗棠认真分析形势之后，果断作出决定，不直接发兵衢州，而是朝另外的方向，对着开化、马金、遂安等由辅王杨辅清把守的地方发动猛攻，并迅速将这些地方攻克。
同治元年（1862年），左宗棠攻占遂安县城，12日，入城布置城守事宜，留老湘营留守遂安；次日，拔营再援衢州。15日，行抵常山璞石。其时，太平军李世贤部从龙游、寿昌分三路进围衢州府城，另一支自遂昌往江山。衢州镇总兵李定太及驻守江山之署浙江布政使李元度，各拥兵8000人，皆不能战，迫切呼援。18日，左宗棠驰抵常山水南地方，探闻太平军分支屯驻招贤一带，阻隔衢州与常山、江山通道。次日，即调刘典等督军分路进攻。太平军猝不及防，败退，衢州粮路被打通。
4月初，左宗棠派队赴援江山。4月13日，亲督率各军进扎江山县石笏（hù）地方。14日，在小清湖击败李世贤部。16日，分路进攻石门花港。经反复激战，于20日攻破太平军营垒。李世贤部东走龙游、寿昌、兰溪，返金华。左宗棠正议回师衢州，又逢太平军杨辅清部由皖南宁国进入浙江，经昌化南下遂安，于是改变计划，令刘典率军由华埠、马金自率亲兵及各营由常山进驻开化。
5月13日，杨辅清部退回到皖南。左宗棠自开化还军，于5月31日驰抵衢州西北的沐尘。左得知李世贤已从东、南、北三面聚集重兵围困衢州，而西路常山已有刘培元一军驻扎，遂令新到的王德榜、屈蟠两军进江山，而自率各军由北路进击。
6月8日，左宗棠指挥新任按察使刘典，道员屈蟠、王德榜及总兵刘培元、李定太等分九路并进，在龙游附近击败李世贤部。15日，李再战，又失利，遂从龙游退守金华府。这时太平军内部存在着太平军与广东“花旗”的严重矛盾，加上将帅之间“自相猜贰”，大都不接受李世贤号令，所以难以组织强有力的攻势。6月20日，天王洪秀全命李世贤率军回救天京。
从全局看，此时太平军已处于被动地位，而左宗棠指挥的军队屡经扩编和增调，总数已达3万人，而且配备了不少外国侵略者提供的新式枪炮，实力大为增强。
7月3日，左宗棠分南北两路继续东进，一路由刘典、杨昌浚率领进攻衢州北部地区，连破太平军营垒三十余座；另一路由刘培元、屈蟠、王德榜等指挥攻破太平军衢州东南两面的营垒，迫使太平军退守龙游、兰溪等处，衢州围解。