回家不久，达尔文一边写信给汉斯罗，不知汉斯罗是否在剑桥，一边开始着手整理自己的收集品。
然而，收集、整理并将收集品加以分类并不是一件易事。达尔文的朋友赖尔建议他亲自研究地质学，解剖学家和古生物学家奥温不反对解剖一些用酒精浸制的动物。当时担任伦敦大学教授的他的老朋友格特准备研究某些珊瑚。但是，准备工作一开始特别不完善，汉斯罗就建议按动物的各科在剑桥的博物学家中加以分配。达尔文把这当成工作中第一阶段的计划。他打算在剑桥度过几个月，在那里开始自己的工作。后来达尔文认为必须把自己的工作地移到他最不想去的伦敦。因为，只有他在场，才能推动专家们对旅行期间搜集的动物资料进行研究。
达尔文着手实现自己的计划。10月底，他把自己的东西和搜集品从“贝格尔”号上卸下来运往剑桥。此时，赖尔正迫不及待地等待着达尔文的归来。当“贝格尔”号还在新西兰时，赖尔就写信给塞治威克说：“我盼望着达尔文的归来。我希望你们能尽早地让他过来。”我们知道，达尔文的许多观点都是从赖尔的观点上发展起来的，而赖尔的许多观点又是通过达尔文得以证实的。因此，我们可以说他们两人是相辅相成的。毫不奇怪，在交往中，他们已经成为好朋友。当时赖尔年近40岁。达尔文不久就被选为地质学会会员，紧接着又被选为动物学会会员。
11月，达尔文来到梅尔的韦季武德家。人们正焦急地等待着这位功成名就的博物学家。所有远亲都被邀请来“看他”。他给他们讲了一些旅行情况，并且回答了他们所提出来的问题。谈论的话题还有达尔文的日记，因为有些日记他以前曾寄回家中，因此他的姐妹们早已知道了。费茨·罗伊看了这本日记后，建议把它同自己的日记合在一起作为一个完整的读物出版，但姐妹们却不同意这个做法。
1836年12月初，他来到了剑桥，在那里过了冬。他先是住在汉斯罗那里，后来自己租了一个房间。他必须多呆几个月，好在剑桥检查完他的地质搜集品。他还下了很大工夫整理《一个博物学家的考察日记》。达尔文现在觉得他已经不再是一个有声望的大学生了，因为现在学校里认识他的人寥寥无几。但是，每天晚上仍会过来一些朋友，大家喝酒聊天，其乐无穷，但这在很大程度上影响了他研究活动的进程。
1837年3——9月，达尔文在伦敦的大马尔勃罗大街加工整理自己的《一个博物学家的考察日记》。费茨船长出版了描述他乘“贝格尔”号两次旅行的着作。第一卷描述的是他于1826——1830年在金克率领下的旅行；第二卷描写的是有达尔文参加的1831——1836年的旅行；第三卷应该是达尔文写的《一个博物学家的考察日记》。但是，达尔文在日记中所遵循的不是时间的顺序，而是地理的顺序。他认为，把注意力放到对访问国的描写方面，这对读者来说要更容易理解一些。在这种描写中，他有意包括了动物的生活方式、地质考察、风景描写以及个人的印象。6月份他写完日记之后，给自己放了一次假，动身到希鲁兹伯里去。
《一个博物学家的考察日记》的最后再一次重新思考了加拉帕戈斯群岛留给他的印象。然而一个更加严峻的问题——物种起源又一次摆在他的面前。他认为，应该像赖尔那样，论述观点之前先收集好充分的事实然后再加以证实。
达尔文正如他所奉行的那句箴言那样，广泛地收集相关事实并与一些有经验的专家们保持着密切的联系。7月份，他开始着手第一本物种起源方面的着作的写作。
他曾经期望着航行结束后能够回到故乡与父母姐妹生活在一起，但现在看来，这根本是不可能的。几个月以来，他只能从忙碌的工作中抽出一个星期与家人团聚。
达尔文来到伦敦。赖尔的细心帮助对他把《“贝格尔”号的动物学》一书的材料进行分类整理起了很大的作用。那些曾经反对过达尔文观点的植物学家们，开始对他有好感了。
达尔文印刻《“贝格尔”号的动物学》一文中的统计表和插图是要花很多钱的，于是他便申请政府的补助金，作为出版这篇论文的开支。对这项请求政府无条件地接受了。达尔文最喜欢在大自然中自由自在地漫步，但现在似乎很难再享受这种生活了，因为伦敦多雾，另外一个原因是他在1837年的秋天，因为工作过度疲劳而使他的健康不如往昔。消化不良、头晕眼花和易受刺激，这些都使他不得不中止了社交活动。
达尔文休息了一个月，先后到了希鲁兹伯里和梅尔，甚至还去怀特岛拜访了福克司。在梅尔逗留期间，深秋时分，他在地质学会做了一个《关于腐殖土在蚯蚓作用下的形成》的报告。从他的航行历程来看，我们首先认为达尔文是一个广义上的“博物学家”，但是他花费时间最多的却是在地质学方面。他从航行当中带回了那么多佐证赖尔观点的东西，以致他能在很短的时间里就做出令许多人感兴趣的报告。
地质学会打算吸收达尔文为他们的学会秘书，因为那必定对将来的工作有很大的帮助。在很长一段时间里，达尔文一直没有接受这个邀请，因为他觉得秘书工作要花费大量的时间，而这会把自己的地质学着作推迟。但是，1838年2月16日，盛情难却之下他终于接受了这一工作。
达尔文在1837年冬至1838年期间，首先考虑的是他在“贝格尔”号旅行时所搜集的动物学和地质学方面的材料，并且在当时连关于物种问题的笔记的评语也都有了。达尔文在从福克司那里得知关于某些动物杂交的情况之后，就写信给福克司，希望有朝一日他能“在物种和变种这一最复杂的科目上”有所作为。
地理扩展方面的事实也向达尔文提供了进化的说明。
为什么在特定的地方就出现某一种特定的动植物，如羚羊在非洲而袋鼠却在澳洲。当然，我们不能说它们有两个创造者。这是由于它们的始祖居住地不同。这不能不使他提出关于现代的贫齿动物和灭绝的贫齿动物之间的种属问题。他在笔记中写道：“我认为，在南美洲的大獭兽弟兄，可能是所有犰狳的祖先。”但是，灭绝的种类是否总要留下后代呢？他在笔记中接着指出：“物种的繁殖就如个体的繁殖一样，如果不能进行个体繁殖，它就没有后代。”他指出，古生的马在一个地方留下了后代，这就是现在还生存着的美洲斑马，而在北美洲，它却已经灭绝了，没有留下后代。这就很自然地提出了这样的问题：物种的灭绝取决于什么呢？他把新的想法记了下来：“物种的灭绝取决于它是否能适应不断变化的客观规律，如果能够适应它就生存，反之就会灭绝。”
对于人来源于动物这一说法并没有使达尔文、赖尔以及其他同时代的许多人产生厌恶感。
他在用进化论说明所有生物的历史发展时，同它在物理学和天文学方面的状况都进行了对比。他感觉到，他的理论不可能不受到外界的驳斥。
在这一时期达尔文不断地向自己提出进化原因的问题，而且对这一问题他已经不再怀疑了。为了弄清进化的原因，他认为必须研究生物的适应性以及生物各方面的属性。
如果他的理论被证实的话，他想在他的面前将会展现出科学进一步发展的广阔前景。
1838年上半年，达尔文对他旅行期间所从事的动物学和地质学做了详细的总结。这时他感到身体不太舒服，便决定在剑桥住几天，同时会会他的那些朋友。晚上他住在汉斯罗那里，那里时常聚满了人。达尔文认识了教阿拉伯语和犹太语的李教授，并拜访了地质学家塞治威克。
在剑桥这段时期的休养对达尔文的健康起了很好的作用。在身体康复后他到苏格兰去旅行，他从格拉斯哥出发，到了英威涅斯山谷，8天里，研究了类似罗埃河谷的地质学上的阶地。这里的天气非常好，从浓雾弥漫的伦敦来到这里，达尔文置身于苏格兰的大自然中感到特别愉快，对那美丽的晚霞非常欣赏。他在给赖尔的信中说，当他来到罗埃河谷时，那种愉悦的心情是以前从来没有过的。
同年夏天，他回到伦敦之后，写了一篇关于这些阶地的论文，发表在伦敦皇家学会的《会报》上。他在这篇文章中得出的结论是错误的，后来达尔文一直为这件事感到羞愧。这篇文章，成了他在得出结论时用排他法的一个教训。在他之前的科学家如劳格、迪克和马卡洛克都认为，罗埃河谷的阶地是一些湖泊的沉积物，它是由一些山岩和冲积层构成堤坝后形成的。达尔文驳斥了“湖泊”理论，他认为岩石和水都不能截住水流，唯一可以解释的就是海的运动。后来对这些阶地形成的理由用冰川块构成的堤坝来说明。达尔文用这点进行辩解的理由是，在40年代，整个冰川的地质活动还很少被说明，至于在苏格兰所遇到的那些漂石，根据赖尔的解释，说它们是在漂浮的冰块上经过大海而被带到这里来的，由此就产生了“巨漂砾”这个名词。
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夏天未过，达尔文就开始着手写《珊瑚礁》。他采用了赖尔的做法，把每天的工作分为两部分。工作完毕后，出去散一下步或者办点事，舒缓一下精神，回来后继续干活，然后去赖尔曾带他去过的“雅典神殿”俱乐部吃午饭。并且与那里的会员开心地畅谈他们所感兴趣的事。
1838年10月，达尔文读到了马尔萨斯的《人口论》。他感到惊奇的是，在某些情况下，有利的变异力求被保存下来，而不利的变异被消灭。其结果可能就是新物种的产生。于是他说：“在这里我终于得到一个有助我工作的理论。”在谈论关于鸵鸟的灭绝和保存时，他已经即将证明适者生存的理论了，也许，没有马尔萨斯，他也会创造出这个理论的。
婚事在伦敦的孤单生活使达尔文感到非常苦恼。他也希望过舒适的家庭生活，随着年龄的增长，达尔文希望有一个自己的家。他开始考虑结婚究竟有利还是不利的问题。他认为有利的是：“孩子、永久的伴侣、诱人的音乐和令人迷醉的同女人闲聊”；不利的是：“如果因孩子多而迫使自己去挣钱糊口的话，那就会花去很多时间摆脱社交的困难”。但是进一步思考下去，“如果得不到亲近朋友的同情，那工作还有什么意思呢？对一个老年人来讲，还有谁能比妻室儿女更亲近的呢？”于是，他得出结论说：“上帝呀！要是像一只无性别的工蜂那样，只知劳动，而一无所获地度过一生，那简直是不堪想象的。”不，不应当这样！于是在他的想象中出现了这样一幅情景：一位殷勤温柔的妻子坐在沙发上，一个美好的家庭，还有许多书籍，可能还有音乐……这种对个人幸福的憧憬在1838年年底实现了。
11月11日，他向表姐埃玛·韦季武德求婚，并得到了她的同意。无论是达尔文的父亲和姐妹们，还是乔斯舅舅和他的全家都满意这桩婚事。他们这两家的关系本来就够密切的了，埃玛的哥哥不久前同达尔文的姐姐卡罗琳·莎拉结了婚，现在则更为密切了。达尔文让赖尔夫妇分享了自己的幸福，因为他近来同他们相处得非常友好。
达尔文在给未婚妻的一封信中说：“任何人任何时候也没有像我这样幸福，或者说像您那样善良。我能使您真正地相信，在离开梅尔很久以后，我还认为，我没能畅快地表达我是多么感激您啊！这一点我是常常想到的。我发誓要使自己成为一个非常好的人，以便多少能够配得上您……我主要担心的是，在像梅尔那样众多而友好的伙伴中度过了您的全部生活以后……您会认为……我们安静的夜晚将使您感到枯燥乏味……我父亲一再重复乔斯舅舅的话：您得奖了。……我亲爱的埃玛，我怀着极其温顺而感激的心情吻您的双手，这种心情充满了我的幸福之怀，我最大愿望就是成为配得上您的人。”
埃玛的感情表现在她给她的姨母西斯蒙迪夫人的信中：
“当您向我询问查理·达尔文的为人时，我认为他好的地方，我连一半也没有告诉给您，因为我担心您会有所怀疑……他在上星期四又同姨母范妮回来了，并在星期日向我求婚，这完全出乎我的意料之外，因为我想，我们将保持像过去那些年彼此所具有的友谊，而不是像在此事之后将发生的情况。我太难为情了，整天都充满了幸福感，因为家里客人很多，除了父亲、伊丽莎白、卡罗琳外，我们谁也没有告诉。
“噢！亲爱的爸爸，我希望您能看到我亲爱的爸爸他的快乐的眼泪，因为爸爸对查理一向评价很高……晚上我到了他们的房间，我们坐了很久，一直谈到很晚；我感到饿了，于是汉斯利到厨房去拿乳酪，找到了一块小白面包、两块牛油和一把小刀，还给我们做了一盘精美的小菜……我从前就知道，他(达尔文)是一个襟怀极其坦白的人，每句话都表现他的真正思想。他是一个令人非常喜爱的人，他对自己的父亲和姐妹们非常有礼貌，他的性格非常温和……我感到高兴的是，他是一个积极肯干的人……我感到我每天的生活都是幸福的。查理很喜欢梅尔这个地方，我相信，只要可能，他随时都准备到农村去……我并不像姨母萨拉那样，查理不喝酒，这点我并不在乎，可我认为，这一点倒是令人高兴的。对于我命运中这个真正的转折我本不想告诉您，但是我迟早总得让您知道……休息一阵之后，我本已动身去做礼拜，但我发现，我变成了一个白痴，于是又半路返回。”
达尔文这时候更忙了，每天早晨他都要写关于南美洲鸟类的生物学着作，他还得一个人单独或同哥哥爱拉士姆·阿尔凡一起去逛伦敦大街，看看有没有出租的房子，以便他在同埃玛结婚后能够住在那里。赖尔夫妇当时特别关心此事。埃玛到伦敦去帮助达尔文寻找房子，同他一起去看戏。
最后在上高尔街选中了一套漆得很漂亮的房子，于是便把东西搬到了那里。这座老房子之所以吸引了这对年轻人，主要是因为它有一个小花园。
1839年1月29日，他们在梅尔举行了婚礼，这对年轻人很快就去了伦敦。在婚后的最初一个时期，他们把很多时间用于接待客人的来访，到最亲近的人和熟人那里赴宴和回访他们的熟人。别人的这些拜访可能使达尔文比他的妻子更加激动。扎德教授在描写达尔文这位热情的主人当时给客人们留下的感觉时说：“我不知道有谁在同他接触时能不被他的个性迷住，谁能够忘记他见面时那种亲切的握手和在离别时那种温柔地、长时间地不断抚摸手掌的情景，而主要的是，谁能忘记他那引起面部整个表情变化的诱人的微笑……人们在回首往事时往往忘记哲学家深奥的哲理，而想起主人的热情好客。”
一般来说，达尔文夫妇几乎放弃了社交活动，过着非常安静、深居简出的生活。可是，达尔文的健康情况显然越来越坏了，因此他不得不到梅尔和希鲁兹伯里再次长期休息。
1839年底，达尔文添了一个儿子。