9月21日下午，总统布什在白宫椭圆形办公室会见了中国外交部部长唐家璇，表示祝贺中国即将加入世界贸易组织，美中两国都是伟大的国家，他期待着与江泽民主席的会晤，感谢江泽民主席在纽约和华盛顿遭受恐怖袭击后即代表中国政府和人民向美国政府和人民表示深切的慰问。美国希望在反对恐怖主义问题上加强与中国及其他国家的合作。中国外长唐家璇与美国国务卿鲍威尔在21日举行会谈中达成许多共识：双方强调两国在反恐领域开展磋商和合作的重要性，同意于近日举行反恐问题专家磋商，并将在联合国安理会加强磋商与合作。
9月25日，美国与中国外交部的执法官员在华盛顿磋商加强反恐怖合作，美方认为这次会谈“认真且具有成效”，未来将再举行会谈。10月7日，美军向阿富汗发起军事行动后，总统布什亲自给江泽民主席打电话，向中国通报美军事行动已经开始，感谢中国政府就反对国际恐怖主义所发表的有力的声明。
“9·11”恐怖袭击后，美国基本锁定制造“9·11”事件的罪魁是本·拉登。
但是，拉登在阿拉伯世界的民众中有相当的影响力，更何况美国对以色列的袒护一直就让阿拉伯世界深为不满。美国为了取得阿拉伯世界的谅解与支持，对阿拉伯世界做了大量的工作。一方面责令白宫发言人公开承认布什的一次讲话使用“十字军”一词不当，代表布什向阿拉伯世界表示道歉；另一方面，布什于9月17日亲自朝拜华盛顿使馆区内的一个清真寺，并发表讲话说：“我们现在都满怀愤怒与激动，但大家应该牢记：所有的美国人都应当互相尊重。”“那些想通过胁迫自己同胞发泄愤慨的人并不代表美国的精神，他们代表着人性中最卑劣的一面，对于这种行径，他们应当感到羞耻。对无辜者实行暴力违反伊斯兰信仰的基本原则，恐怖主义不是伊斯兰人的信仰。对于我的同胞们来说，知道这一点很重要。”出于对伊斯兰教的尊敬，布什、白宫和情报部门的工作人员在进入清真寺时都脱掉了鞋。9月14日晚，在戴维营举行国家安全委员会紧急会议上，将反恐行动代号被定为“雄鹰行动”，用以突出空中打击是这次战争的主要方式。但是，因为此名有违美国建立世界反恐联盟的初衷，便将代号改为“无限正义”。没料到“无限正义”的代号却犯了穆斯林的大忌。因为在阿拉伯国家只有真主安拉才可以称为“无限正义”，这样的代号必定会触怒整个穆斯林世界，于是再次改名。9月23日，美国国防部宣布行动代号改称“持久自由”。
这个代号预示着美国反恐军事行动的持久性，同时又想表明美国是“自由世界”
的扞卫者。这才消除了阿拉伯世界对该行动的不满。
为了安抚阿拉伯世界，布什准备支持巴勒斯坦建国。10月2日的《纽约时报》报道说，布什政府在“9·11”事件爆发前已经准备调整中东政策，准备支持建立巴勒斯坦国。布什2日在白宫会见美国国会两党领袖时说，只要以色列的生存权利得到尊重，美国中东和平计划中始终包括建立巴勒斯坦国。
鉴于巴基斯坦与塔利班的特殊关系以及巴基斯坦特殊的地理位置，美国特别关注巴基斯坦在打击恐怖主义问题上的态度。美国对巴基斯坦恩威并施，晓以利害，加以引导，最终迫使巴基斯坦同意支持美国打击塔利班政权。
至10月7日前，美国在外交战线的努力结束。通过恩威并施，9月22日、25日阿联酋与沙特先后宣布与塔利班政权断绝外交关系，包括沙特阿拉伯、乌兹别克斯坦、土耳其和巴基斯坦在内的主要阿拉伯国家都承诺，对美国的反恐怖行动予以支持，国际反恐怖联盟形成。
政治动员、外交调整与努力固然很重要，但要与本·拉登为首的恐怖组织作战，最重要的还是在军事上制定具体有效的措施。“9·11”恐怖袭击发生后，美国政府决意军事报复，加紧了军事打击的准备步伐，形成对拉登“基地”组织和塔利班政权的泰山压顶之势。
首先，突出反恐行动基调-“战争行为”。9月12日9时30分，美国总统布什在白宫召开国家安全紧急会议，与会人员包括副总统切尼、国务卿鲍威尔、国防部长拉姆斯菲尔德，以及参谋长联席会议主席理查德·迈尔斯空军上将等，磋商应对“9·11”恐怖袭击方案。布什明确提出恐怖袭击是“战争行为”。
其次，出台法案授权总统决策战争。9月14日，美国参议院以98票对0票的表决结果，通过了一个参众两院联合决议，授权布什总统动用军事力量对11日恐怖分子的袭击进行报复。决议说，为了防止今后美国遭到类似袭击，总统经授权可以使用“一切必要和合适的力量”，以打击9月11日“策划、指使、实施和帮助恐怖袭击的国家、组织和人员或这些组织和人员的包庇者”。9月15日，美国众议院以420票对1票的绝对多数表决通过战争授权法案，授权布什总统可以对恐怖分子发动战争。
再次，组建“战争内阁”并落实各自职责。9月17日，美国总统布什召集最高国家安全委员会会议，宣布组建一个“战争内阁”，全权负责指挥战争，正式向袭击美国的恐怖分子宣战。“战争内阁”主要由总统乔治·沃克·布什、副总统迪克·切尼、国务卿科林·鲍威尔、国防部长唐纳德·拉姆斯菲尔德、国家安全事务顾问康多莉扎·赖斯、司法部部长约翰·阿什克罗夫特、联邦调查局局长罗伯特·米勒、中央情报局局长乔治·特内特和美军参谋长联席会议主席理查德·迈尔斯空军上将9人组成。军事行动由弗兰克斯领导的美军中央总部总体负责实施。
此外，美国政府和美国军队还拟定了作战计划，对军队进行了调整和集结，征召了大量的预备役人员，进行了情报准备和战争经济动员等，这些内容将在下一章中具体介绍。
布什总统深知，要举行反恐战争，国内作为战争后方，其稳定和巩固程度如何将是至关重要的。据民意调查显示，82％的人认为美国还会遭受第二次恐怖袭击。而美国情报部门的情报也显示美国可能会面临第二轮恐怖袭击。
对此，首先是加强戒备。“9·11”恐怖袭击发生当日，美国军方就保持高度戒备。美国空军F-16战机出现在华盛顿上空，执行空中警戒任务。9月14日，美国防部下令空军战斗机和侦察机在纽约、华盛顿等7大城市上空巡逻，以保障美国领空的安全。华盛顿白宫附近的街道部署了装甲车，部分街头指挥交通的警察也换成穿着野战服的后备军人，上街的民众显然感受到战争逼近的气氛。9月16日，美国战机继续沿着美国东岸大城市间的空中走廊巡逻，由“华盛顿号”航空母舰及“肯尼迪号”航空母舰率领的两个海军战斗群部署在美国东岸外海，加强安全措施，由“斯坦尼斯号”航空母舰率领的一个战斗群则在西岸水域巡逻。
其次，中央情报局与联邦调查局联手，在全美与全球各地展开全面搜索。
联邦调查局己经投入4000多名特别干探和3000多名调查助理进行广泛深入调查。其犯罪实验室已派出超过400名的工作人员前往4处飞机坠落现场搜证，希望能找到有助于破案的证据。试图通过调查揪出仍在美国境内与这次恐怖攻击有关的所有人员，并从调查逮捕这些相关人员中，铲除任何可能再次威胁美国安全的因素，同时搜集任何的可能资料，以揪出协助执行这次恐怖攻击的海外人犯。中央情报局在全世界发起总动员，并与各国情报单位密切联系，希望能取得破案的蛛丝马迹。中情局总部与各海外分部建立热线联系，分析前几周所截获的所有大小情报，海外情报员也开始与当地的线人频繁接触。
与此同时，中情局开动所有间谍卫星，希望能找出恐怖分子藏身的地点。9月22日，美国政府宣布悬赏2500万美元捉拿制造“9·11”恐怖事件的凶手。
再次，美国司法部门也出台了一系列措施。一方面考虑解禁，“允许”暗杀行动。美国国务卿科林·鲍威尔说，政府正在重新审视1976年由福特总统签署的禁止美国人员参与、策划暗杀行动的行政命令。美国副总统切尼还表示，可以允许情报部门招募海外人员，对恐怖主义组织的通话进行窃听。另一方面，在全国组建“反恐工作队”。9月18日，美国司法部长阿什克罗夫特宣布，司法部决定成立一个由该部领导的全国性反恐怖工作队，以打击恐怖主义活动。他对新闻界说，这个反恐怖工作队将利用联邦和一些主要城市的执法资源，向恐怖活动发起协同一致的战斗，各地工作队将不需得到法院允许就可实施窃听活动。此外，司法部下属的移民和归化局已经在17日晚修改了拘留外国人的规定，新规定允许移民和归化局将违规外国人拘留48小时，而以往只能拘留24小时。
同时，布什政府筹组“国土安全办公室”，汤姆·里奇出任国土安全办公室主任。该部职责是负责协调联邦安全部门、司法部、军方、联邦紧急措施署等40多个有关机构，保障美国本土的安全，研究如何增强保护运输、能源、粮食等可能被攻击的目标，使其免受恐怖活动的攻击以及在遇到恐怖分子袭击时如何做出强有力的反应。
增设危机预警是美国国内反恐的又一举措。9月13日下午，美国联邦航空管理局（FAA）取消对国内部分机场起降飞机的禁令后，美国大部分主要机场都逐渐恢复了客运和货运飞行。但禁令取消几小时后，FAA又重新发布命令称，纽约地区的3个国际机场暂时停止所有飞机的起飞和降落。3个机场是约翰·肯尼迪国际机场、拉瓜迪亚国际机场和新泽西州的纽沃克国际机场。从葡萄牙首都里斯本和意大利首都罗马起飞的两架国际航班已经被迫折回。它们的目的地都是纽约。飞机停止起飞和降落的原因，是美国联邦调查局（FBI）在该地区发现了新的情况。
经过半个多月的准备与期待，美国对阿富汗动武的日子越来越近。为了给战争贴上一个“正义”的标签，美国政府大谈联合国秘书长安南在“9·11”事件第二天在联合国紧急会议上提出要塔利班交出本·拉登的要求，而阿富汗的塔利班政府偏偏不吃这一套，拒绝将本·拉登交给美国人审判。因此，美国总统布什于10月1日即宣称，塔利班若不交出本·拉登，美国将对阿富汗采取军事行动，美军已准备随时进行攻击。同日，国务卿鲍威尔说，在阿富汗周围正在进行一场导致塔利班末日的军事集结。国防部长拉姆斯菲尔德也表示，美国军事力量采取行动的时机正在迫近，美军将在适当时候发动攻击。10月2日，英国首相布莱尔在工党大会上发表演讲，他警告阿富汗塔利班当局尽快交出拉登，否则将面临“毁灭性的”军事打击。
至此，美英已向阿富汗发出最后通牒。