从此托尔斯泰厌弃自己及周围的贵族生活，不时从事体力劳动，自己耕地、缝鞋，为农民盖房子，摒绝奢侈，持斋吃素。他也改变了文艺观，指斥自己过去的艺术作品包括《战争与和平》等巨著为“老爷式的游戏”，并把创作重点转移到论文和政论上去，以直接宣传自己的社会、哲学、宗教观点，揭露地主资产阶级社会的各种罪恶。当时写的剧本、中短篇小说以及民间故事，同样为了这一目的。他还从事广泛的社会活动：1881年因子女求学全家迁居莫斯科，他访问贫民窟，参加1882年莫斯科人口调查，深入了解城市下层生活；1881年他上书亚历山大三世，请求赦免行刺亚历山大二世的革命者；1884年由其信徒和友人弗·契尔特科夫等创办“媒介”出版社，以印发接近托尔斯泰学说的书籍；1891年给《俄国新闻》和《新时代》编辑部写信，声明放弃1881年后自己写的作品的版权；1891~1893年和1898年，先后组织赈济梁赞省和图拉省受灾农民的活动；他还努力维护受官方教会迫害的莫洛康教徒和杜霍包尔教徒，并在1898年决定将《复活》的全部稿费资助杜霍包尔教徒移居加拿大。
从90年代中期开始，托尔斯泰增强了对社会现实的批判态度，对自己宣传的博爱和不抗恶思想也常常感到怀疑。这在《哈泽·穆拉特》等作品中有所反映。沙皇政府早就因他的《论饥荒》一文而企图将他监禁或流放，但慑于他的声望和社会舆论而中止。至此又因《复活》的发表，指责他反对上帝，不信来世，于1901年以俄国东正教至圣宗教院的名义革除他的教籍。这个决定引起举世的抗议，托尔斯泰却处之泰然。同年他因沙皇政府镇压学生运动而写《致沙皇及其助手们》一文；次年致函尼古拉二世要求给人民自由并废除土地私有制；1904年撰文反对日俄战争。他同情革命者，也曾对革命的到来表示欢迎，但却不了解并回避1905年革命。而在革命失败后，他又反对沙皇政府残酷杀害革命者，写出《我不能沉默》一文。
托尔斯泰在世界观激变后，于1882年和1884年曾一再想离家出走。这种意图在他80~90年代的创作中颇多反映。在他生前的最后几年，他意识到农民的觉醒，因自己同他们的思想情绪有距离而不免悲观失望；对自己的地主庄园生活方式不符合信念又很感不安。他的信徒托尔斯泰主义者和他的夫人之间的纠纷更使他深以为苦。最后，他于1910年11月10日从亚斯纳亚·波利亚纳秘密出走。在途中患肺炎，20日在阿斯塔波沃车站逝世。遵照他的遗言，遗体安葬在亚斯纳亚·波利亚纳的森林中。坟上没有树立墓碑和十字架。
托尔斯泰的创作，大致可以分为三个时期：
早期（1851~1862）是他的探索、实验和成长的时期。思想和艺术风格都在发展和变化，个别作品带有模仿的痕迹。他后来作品中的一些基调和特色也已初具雏形。
托尔斯泰早在1847年起开始写日记，以后一直坚持到晚年。大量的日记和书信，几乎占他的文学遗产的1/2。日记是他朝夕反省和不断进行探索的心灵的纪录，也是锻炼写作、通过自身研究人的内心生活秘密的手段。像《昨天的故事》（1851）那样的早期作品，就是由日记扩充和艺术加工而成的。
托尔斯泰的许多作品带有自传性质，这首先见于最早发表的作品、在高加索写成的中篇小说《童年》（1851~1852）以及后来陆续发表的《少年》（1852~1854）和《青年》（1855~1857）（据他的构思还要写最后一部《青春》，构成长篇小说《四个发展时期》，但没有写成）。这个三部曲表现主人公如何在周围环境影响下成长。他不满自己，醉心于反省和自我分析，追求道德完善。作品洋溢着贵族庄园生活的牧歌情调，但也表现了一定的民主倾向，尽管作家晚年说这是不真诚的。同一时期创作的《袭击》（1853）、《伐林》（1853~1855）和《塞瓦斯托波尔故事》等军事小说，是根据作者亲身经历和见闻写成的。这些作品克服俄国文学中战争描写的虚假的浪漫主义倾向，表现流血和死亡的真实场面，描写普通士兵和军官的朴素但却悲壮的真正爱国主义，揭示贵族军官的虚荣心和装腔作势。车尔尼雪夫斯基指出的托尔斯泰才华的两个特点：“心灵的辩证法”（即写心理的过程）和道德感情的纯洁，主要就是根据上述作品概括出来的。
从他的心灵探索和精神面貌发展的线索来说，继3部曲之后的是：
《一个地主的早晨》（1856），探索在农奴制下通过改善农民生活以协调地主和农民的关系的道路。这也是他亲自观察所得，因此能够“钻到农民的心灵中去”（车尔尼雪夫斯基语）。
《家庭幸福》（1858~1869），有他同瓦·弗·阿尔谢尼耶娃爱情关系的反映，但也表现了他当时逃避现实、追求与世隔绝的家庭“幸福小天地”的幻想。他很快就否定了这篇作品。
《哥萨克》（1853~1863，这是原计划中的上半部，下半部没有写成），表达了作家要脱离自己环境、走“平民化”道路的初步尝试。主人公奥列宁厌弃上流社会的空虚和虚伪，他认识到幸福的真谛在于爱和自我牺牲，为别人而生活，但他未能摆脱贵族的习性，这幻想以破灭告终。这个“出走”的主题后来不断出现在作家晚年的作品中。在艺术上《哥萨克》开始从心理的细致刻画转向客观地广泛描写现实生活的史诗画面，为创作《战争与和平》作了准备。
这个时期的其他作品：《两个骠骑兵》（1856）写父子两代人，作者欣赏父辈的热情豪迈的骑士风度，而鄙弃子辈的猥琐自私的实利观点。《阿尔别特》（1857~1858）和《琉森》（1857）都是写艺术家的。前者的中心思想是“自由创作”问题，作品中宣称“美是人世间唯一无可置疑的幸福”，是作家一度醉心“为艺术而艺术”的观点的产物。《琉森》以作家旅游瑞士时的见闻为基础，揭露资产阶级的自私本性和资本主义同艺术相敌对的实质。但这里已出现否定资本主义文明的相对进步意义的倾向，他的批判又是从抽象的宗教、道德的真理出发，是托尔斯泰主义的最初表现。这篇作品的向往自然和归真返朴的思想在《哥萨克》和《三死》（1859）中得到最充分的发挥，后两部作品以大自然和接近大自然的人的意识作为衡量真理的尺度。这里有卢梭的影响。
50年代末~60年代初因同农民接近，他开始直接描写农民生活。未完成的作品《田园诗》（1860~1861）和《古洪和玛兰尼娅》（1860~1862）对古老的农民生活方式过分美化。《波里库什卡》（1861~1863）表现农奴制下不可能为农民造福的思想，女地主的“仁慈”却导致波里克依的自杀，作品充满了阴暗的色彩。在这部作品里，作家第一次提出金钱万恶的问题。
中期（1863~1880）是托尔斯泰才华得到充分发展、艺术达到炉火纯青的时期，也是思想上发生激烈矛盾、紧张探索、酝酿转变的时期。
托尔斯泰从1856年开始想写关于十二月党人的小说，在1860~1861年间写了开头3章（1884年发表；1877至1879年曾再用这个题材写了一些片断，但与原来的构思毫无联系）。他的注意力渐渐转移到关于1812年卫国战争的《战争与和平》（1866~1869）。他试图从历史上给贵族阶级寻找存在的价值，用以解答当时解放运动应由哪个阶级领导的问题。但由于长期的亲身体验和同人民的接近，他深深感到人民在民族历史上的作用，从而使小说成为一部波澜壮阔的人民战争的史诗。
小说展示了一个重大的历史时期——从1805年到十二月党人起义的前夜。出现于前景的是两种类型的贵族。一类接近宫廷，谈吐优雅，雍容华贵，但道德败坏，利欲熏心，醉生梦死，崇拜法国文化，漠视祖国命运。另一类是理想化的宗法制的领地贵族，主要是罗斯托夫和包尔康斯基两家，忠厚慷慨，感情强烈，富于爱国主义精神。属于这类贵族的还有彼埃尔·别祖霍夫，他和安德烈·包尔康斯基是中心人物。他们两人都不断进行思想探索，饱尝生活中的甘苦，都在卫国战争中了解到人生的真谛，并在精神上得到新生。最后安德烈因负伤死去，彼埃尔成为十二月党人。
小说所热情歌颂的真正爱国英雄是人民，是许多平民出身的士兵和军官，他们朴实英勇，藐视死亡，和贵族军官的哗众取宠形成对照。小说还把库图佐夫写成人民智慧的体现者。他和作家心目中代表资本主义的傲慢自负而实际渺小的拿破仑不同，他了解人民的情绪，听任事物的客观发展，因此高于拿破仑并取得对后者的胜利。
在托尔斯泰看来，俄国的前途在于“优秀”贵族和人民的合作，这种思想是错误的。但在小说中，这种结合是在面临********时实现的，因此有其合理的地方。同时，他虽然也写到彼埃尔和安德烈所实行的农业改革，却并不隐讳农民对地主的不满心理。
小说中也反映了作者的一些很典型的偏见。例如婚后的娜塔莎表现了宗法制家庭的贤妻良母理想；库图佐夫形象表现了反对理性、崇奉无意识活动和自发的生活原则。特别是卡拉塔耶夫形象，美化了宗法制下的落后的农民，宣扬逆来顺受和不抗恶的思想。
《战争与和平》写成后，面对俄国资本主义的急剧发展和宗法制农村旧秩序的分崩离析，托尔斯泰企图从彼得一世时代寻找当代社会变化的原因。他承认彼得做了伟大而必要的事，但又责备他把欧洲文明移植到俄国。从1870到1873年他研究了彼得时代的大堆史料。但这项工作为《启蒙读本》所打断。后来只写成关于彼得的小说的开头部分，便转向现代生活题材的《安娜·卡列尼娜》的创作。
《启蒙读本》（1871~1872）涉及的国民教育问题，在当时也是迫切问题。托尔斯泰自称这本书的宗旨在于教育俄国“整整两代的孩子”——“不管沙皇的孩子还是农民的孩子”。这部书共包括373篇作品，有关于自然科学的，但大部分是文学方面的，思想倾向保守。而且由于托尔斯泰不同意科学的启蒙作用，《启蒙读本》反对新教育学的基本方法和原则，因此遭到教育学家的反对。他曾为此撰文辩解，并公开辩论。但《启蒙读本》确有可取之处：它摆脱了新教育学的机械方法，其中很多经过改编的民间故事都富于艺术性，语言简洁、明确、生动。特别是1875年经过他修改的《新启蒙读本》，很受欢迎，在作者生前就印行了30多版。
《安娜·卡列尼娜》的构思始于1870年，到1873年才开始动笔，写一个上流社会已婚妇女失足的故事。而在1877年写成的定稿中，小说的重心转移，主要是写农奴制改革后俄国资本主义发展所产生的灾难性后果：贵族阶级家庭关系的瓦解和道德的败坏，贵族地主在资产阶级进逼下趋于没落以及农村中阶级矛盾的激化。
主人公安娜·卡列尼娜不能忍受丈夫的虚伪和冷漠，追求真正的爱情和幸福。但她既无力对抗上流社会的虚伪和冷酷，又不能完全脱离贵族社会，战胜自己身上贵族的传统观念，在极其矛盾的心境下卧轨自杀。
另一主人公列文，是作家的自传性人物。他痛心地看到地主经济的没落，寻求避免资本主义发展的道路，希望借地主和农民合作来缓和阶级矛盾，并把这种“不流血的革命”推广至全世界。这种空想破灭后，他悲观失望，怀疑人生意义，甚至要从自杀中求解脱，最后在家庭幸福和宗法制农民的信仰中得到精神的归宿。这部作品已没有《战争与和平》中和谐明朗的色彩和历史乐观主义，人物充满着矛盾、紧张和惶恐的心情，全书闪现着噩梦、宿命的预感和死亡的阴影。这反映了“一切都翻了一个身，一切都刚刚安排”的社会生活的变化无常和作家世界观中悲观情绪的滋长。
晚期（1881~1910）托尔斯泰作品的倾向是：一方面揭露当代社会的各种罪恶现象，另一方面是表达自己的新认识，宣传自己的宗教思想。创作是多方面的，有戏剧、中短篇和长篇小说、民间故事，而占重要位置的则是政论和论文。
托尔斯泰在50~60年代就曾写戏剧，其中《一个受传染的家庭》（1862~1864）是反对“虚无主义者”即革命民主派的。80年代起又对剧作发生兴趣。重要作品有：《黑暗的势力》（1886）揭露金钱的罪恶，同时宣扬拯救灵魂的说教；《教育的果实》（1891）以贵族和农民的不同生活方式为冲突的基础，讽刺前者的游手好闲和精神空虚，表达后者因缺乏土地而产生的强烈愤慨；《活尸》（1911）写一个觉醒的贵族因社会制度不合理而离家出走，同时揭露贵族的自私冷酷和他们的合法婚姻的虚伪性。经过长时间创作的《光在黑暗中发亮》（1911）反映作者在世界观转变后同家庭和社会的冲突，宣扬不抗恶，而剧情的发展又反驳了这种说教的无力，是他最矛盾的作品之一。
这一时期他的创作写出了中短篇小说《伊凡·伊里奇之死》（1884~1886）、《克莱采奏鸣曲》（1891）、《魔鬼》（1911）、《谢尔盖神父》（1912）和《舞会之后》（1911）的主题主要是精神觉醒或离家出走，并反对性爱，宣扬宗教的禁欲主义；另一方面则是批判贵族资产阶级的空虚和荒淫生活，此外，《霍尔斯托密尔》（1863~1885）揭示私有财产对其牺牲者以至私有者本人的毁灭性的危害；《伪息券》（1911）则接近《黑暗的势力》的主题。在1905年革命前夕写成的《哈泽·穆拉特》（1904）描写山民的强烈的生的意志和至死不屈的英勇精神；在这次革命中写成的《为什么》（1906）歌颂波兰人民的英勇起义，揭露沙皇的残酷镇压；两者是对当时暴力革命的反应，但就在同时写成的《柯尔涅依·瓦西里耶夫》（1905）则又重复博爱和宽恕可以摆脱邪恶的论调。
长篇小说《复活》（1889~1899）是托尔斯泰晚年的代表作，情节的基础是真实的案件。贵族青年聂赫留道夫诱奸姑母家中养女、农家姑娘卡秋莎·玛斯洛娃，导致她沦为妓女；而当她被诬为谋财害命时，他却以陪审员身份出席法庭审判她。这看似巧合的事件，在当时社会却有典型意义。小说一方面表现作者晚年代表性主题——精神觉醒和离家出走；主要方面则是借聂赫留道夫的经历和见闻，展示从城市到农村的社会阴暗面，对政府、法庭、监狱、教会、土地私有制和资本主义制度作了深刻的批判。不过，作品的后面部分，渐渐突出了不以暴力抗恶和自我修身的说教。托尔斯泰的力量和弱点，在这里得到最集中最鲜明的表现。