林爽文乱台湾，闽中求良将于浙，提督陈大用以忠毅应；遂入闽，护海坛镇总兵，掩捕南日、湄洲之贼数十人，余党解散。会邻海有民船被盗，误指海坛者；被参革职。忠毅出家财，募乡勇，率子弟操舟，出擒盗首林权等数十人。又击盗陈营于大岝；盗善火器，忠毅回舟据上风，以长竿系月镰断其帆缭，须眉皆燎；跃入盗船，斩获以归。福郡王平台湾归，加礼，善遇之；檄郡县曰：『李某用火药，所在支与之』！海盗林明灼、陈礼礼等入浙，戕参将张殿魁；总督属忠毅捕之，遂获之。奏功，以游击起用。
五十五年，署铜山参将；选锋自随，作商人装，屡获贼。明年，丁父忧，去官。
五十九年，补海坛游击，仍留铜山。六十年，安南夷艇始入闽，闽人骤骇。忠毅以小船入，击之三澎，救商船；贼舍商拒兵，忠毅麾兵伏船内，待贼炮尽，过贼东，发一炮碎其舟。余盗夜相逼，公计寡不敌，乃以八船首尾緪为一。诘旦，贼东来，则以东一舟应之至八；西来，亦如之。回环至暮，贼乃去。
嘉庆二年，授澎湖副将、定海镇总兵。纯皇帝召见，谕曰：『汝勤于捕盗，故有此授』。三年，至定海。时定海累更盗，患艇夷登岸劫掳妇女，官士婴城；至是，始有所恃。夏，击盗于衢港，穷追入山东界，获之。秋，攻盗于普陀；明年秋，击盗于潭头：皆斩获无算。秋，闽盗凤尾引夷艇入浙，共百余艘；忠毅追击至温州，沈其一艇。守备许松年等三船困于贼，忠毅返舟入贼围，救出之；穷追至广东甲子洋遇蔡牵，再击之。总督玉德、巡抚阮元奏其事，奉旨：『李长庚奋勇，为贼所畏惧。此次追剿，洋面风涛，亦不得不稍为持重。李长庚为杰出之员，总宜用于要处；弗令往返奔波，徒劳无益』！复奉旨赏戴花翎。
五年五月，至宁波，与巡抚阮元、提督苍保议造大艇船三十以攻夷盗。六月，夷盗大小七十船复入浙。阮元谓贼多，非会剿不可；会剿，非有谋勇者为统帅不可。于是奏以忠毅为总统，得旨允行。忠毅既统水师，遂条申军令曰：『一、定海镇船居中军，用黄旗，总领用五色方旗；黄、温二镇居左，用红旗，总领用五色尖旗；闽镇居右，用白船，总领用五色尖旗。一、中军船昼行插五色旗，夜悬三灯；将领二灯、弁兵一灯。中军旗起头篷之后，掌进号一次者红旗行，二次者白旗行，三次者黄旗行。一、遇贼船，无论何镇先见者，即插本色旗，使后船见之；仍视中军所持五色方旗所指，前后四方随指追攻。若中军挂五色旗于大篷者，收兵。一、各镇虽分三色旗，又于本色旗心黏他色，以别其队。何队犯令，即罪其领队者。一、中军船高插五色旗者，收澳；夜中军船放火号三枚、各总领二、弁兵一，亦收澳。支更谯警，夜见有外船近者，鸣金一阵，各船互传；见盗近，乃击之，毋远而乱。若收澳旋须行者，中军插三色旗，各船毋放杉板船入海。一、遇大盗宜安静，前后左右以旗进退之，迟者、乱者按以军法。既追盗，盗返篷击我，我毋避；如有船陷贼，本队迟救者罪其长。一、追捕遇无风时，必加橹；若心怯，将篷或松、或紧者，罪之。前船若速，必回待后船；后船不加速而亦回住者，罪之。一、泊舟，各总领船插黑旗；禁纵兵上岸。一、中军传将备出黄旗，传千把、外委出蓝旗，传队目、柁工出红旗。一、兵船获盗船，以盗贼物为赏。兵船遇礁门必鱼贯，争先者罪舵工』。六月，安南夷艇凤尾盗六、七千过闽入浙，逼台州松门，将登岸；巡抚阮元勒兵于太平松门，击之。二十二日，忠毅率师至海门，将会黄岩镇谋攻取；夜飓风起，明日风益甚，盗船覆溺于松门外，仅余二、三船漂出外海。海门兵船亦多损；忠毅船随潮溢入田，挂木而止。贼在松门据破船及泅水登岸者，黄岩镇率松门兵缚桴，合水陆悉攻，俘之；获安南四总兵印及伪爵侯伦贵利，磔之。又获安南王敕，掷还安南。自是，夷艇不复入浙海。秋，忠毅以夷寇虽灭，闽盗尚有水澳蔡牵；乃修船往来闽、浙间，屡获剧盗李出、丁郭、林俊新、杨乌、李车黑、陈帖、李广、高英等船。冬，擢福建水师提督。总督玉德以忠毅福建人，奏请回避；奉旨调浙江提督。
六年，新艇成，忠毅入闽驾归浙。初，阮元以造艇银钜万全付忠毅曰：『船乃兵将所寄命，文官不善于工，请公自造之』！忠毅曰：『公不疑我，我当任之』。命守备黄飞鹏及族人齎银入闽造艇。至是，艇成，名曰「霆船」，最坚壮；加以大炮，兵威大振。夏，击蔡牵于岐头、东霍等洋，擒获甚伙。七年春，获盗张如茂船于浙潭头，获徐业船于闽东沪。是时，水澳等贼以次殄灭，海盗畏霆船，势颇戢。
八年正月，蔡牵匿定海北，忠毅以舟师掩至，牵仅以身免；追至闽，粮药尽、篷索朽，遣其党干道员庆徕乞降于总督。总督不虞其诈，招抚之；牵又言：『果许降，勿令浙兵由上风来逼我』！总督调浙兵居下风，牵以其闲缮器备物，扬帆去。总督大怒，趣浙兵击之，已无及矣。十一月，击牵于三沙，沈其船一；牵北窜，蹙之于温州南麂，夺其船二、沈其一、焚其一，斩获无算。
是年，兼摄定海镇凡十阅月。蔡牵畏霆船，厚赂闽商更造船之大于「霆」者，令商载货出海济牵用；商归岸，伪报被劫。牵得大船，遂能渡横洋，渡台湾。九年夏，劫台台米数千石及大横洋台湾船。会闽、粤间盗朱濆断粮，牵分米饱之；遂与濆合八十余大船，猝入闽海。温州总兵胡振声以二十四船入闽运船工木，总督遽檄振声击之；振声陷于濆，死之，贼势甚炽。六月，玉德、阮元会奏：请忠毅总统闽、浙水师，以温州、海坛二镇为左右翼，专捕蔡牵。秋，牵、濆同入浙。八月，追及之于马蹟；牵、濆结为一阵，忠毅督兵冲贯其中，盗分东西窜；逐至尽山，沈其二船，毙牵船盗数十人，俘余船五十余人。终以牵船高未获，遁去。牵责濆不用命，濆怒，先返；自是，牵、濆始分，牵亦少衰。忠毅建议：禁商造大船，无为盗齎。十二月，濆结粤盗伺金、厦；忠毅击走之，夺其船二于甲子洋。牵扰台湾，奉旨调福建水师提督，责捕牵。