当时的徐志摩正处于失恋中，他苦苦追求的林徽因跟梁思成结了婚，心境孤寂落漠，能伴在众人瞩目的“绝代佳人”左右，感情上无疑是一种宽慰。适逢王赓受聘赴哈尔滨任警察局长，独守空闺的小曼与志摩感情迅速增温。不久，王赓受孙传芳邀请出任南京五省联军总司令部总参谋长，风闻徐、陆二人的事，他给妻子写了一封信：“如念夫妻之情，立刻南下团聚，倘若另有所属，决不加以阻拦。”几经周折，徐志摩跟发妻张幼仪离了婚，陆小曼也与王赓友好分手。王赓毕竟在美国受过高等教育，思想不保守，他大度地对小曼说：“合得来是夫妻，合不来就分手，我自愿退让来成全你们。”并且祝福陆小曼：“希望你能过得幸福。”在胡适、郁达夫等一帮朋友帮助下，志摩小曼走进婚姻殿堂。双方的家长痛恨他们的作为，拒不参加婚礼。梁启超在胡适等人的劝说下，勉强来给徐志摩当证婚人，他不看好这桩婚姻，在婚礼上说了句不客气的话：“祝你们这是最后一次结婚！”照传统观念，徐志摩停妻再娶是对婚姻不忠，夺王赓之爱是对朋友不义，但徐志摩岂是封建礼教束缚得了的？他说：“我之甘冒世之不韪，乃求良心之安顿，人格之独立。在茫茫人海中，访我灵魂之伴侣，得之我幸，不得我命，如此而已。”陆小曼也说：“真爱不是罪恶，在必要时未尝不可以付出生命的代价来争取，与烈士殉国，教徒殉道，同是一理。”用郁达夫的话说：“志摩热情如火，小曼温柔如棉，两人碰在一起，自然会烧成一团，哪里还顾得了伦教纲常，更无视于宗法家风。”
婚后，陆小曼提出移居上海，离开北平那个是非之地，徐志摩满足了她。他们在上海一个很有名的弄堂里租下一层楼，月租100多块大洋，还雇了佣人养了车。陆小曼喜爱上海十里洋场的夜生活，结识了一批新朋友。有人请她吃饭，有人请她跳舞，有人怂恿她票戏义演，她很快成为上海滩社交界大红大紫的明星。陆小曼父母共生育九个子女，皆先后夭亡，只保住她一个，因此倍受宠爱视之如掌上明珠。她从小过惯豪华侈奢的生活，光知道花钱，享受，却不知钱来自何处。虽然他们两家都是巨富，但又不可能获得家庭资助，所以捉襟见肘的日子很快就出现了。为应付家庭庞大的开支，徐志摩奔波于京、沪之间教书、写作、兼职，入不敷出的窘迫把他搞得疲惫不堪。性格差异以及生活方式生活习惯不同，夫妻俩吵闹的次数逐渐增多。这段时间陆小曼跟徐志摩的朋友翁端午关系密切。翁是苏州人，会唱京戏，昆曲也很拿手，很受梅兰芳赏识。胡适称他为“自负风雅的俗子”。他是世家子弟，做房地产生意，家中相当富有，因为懂得一手推拿绝活，陆小曼经常请他推拿以解除病痛。陆小曼患一种叫“跳病痒”的病，发病时心痛昏迷说臆语，并且有严重便秘，在翁的影响下陆小曼还学会了吸食鸦片。
1931年11月17日，徐志摩从北平回到上海，晚上和几个朋友在家中聊天。陆小曼依然是很晚才回家，而且喝得醉眼朦胧。第二天，陆小曼让翁端午当着徐志摩的面给他按摩，然后面对面一起躺在床上抽大烟。徐志摩看不下去，翁离开后说她几句，陆小曼竟操烟灯朝徐志摩砸去，烟灯擦眼角飞过，打碎了徐志摩的眼镜。徐志摩痛苦地悄然离家，到了南京，准备19日乘飞机往北平，后来大概是为省点路费，经人帮忙改乘邮政班机，结果飞机在济南附近的党家庄失事。徐志摩手脚烧成焦炭，死状极惨。徐志摩的死在各界引起震动，来自南北的朋友沈从文、金岳霖、梁思成、张奚若等前往吊唁。灵堂上高悬着郁达夫的挽联：两卷新诗，廿年旧友，相逢同是天涯，只为佳人能再得；一声河满，几点齐烟，化鹤重当华表，应愁高处不胜寒。徐志摩的前妻张幼仪离婚后一直住在徐家，她也来了，她的挽联是：万里诀飞鹏，独撼翳云遂失路；一朝惊鹤化，我怜弱惜去招魂。
噩耗传来，陆小曼立刻昏厥过去，醒后悲痛欲绝，说不尽的愧疚追悔，她哭倒在灵堂。徐志摩虽然不是她杀的，但她觉得是因她而死的。徐志摩的死使她变得冷静理智，一改以往的生活作风。王映霞回忆：“小曼是爱志摩的，始终爱志摩。他飞升以来，小曼素服裹身，我从未见她穿过一袭红色的旗袍，而且闭门不出，谢绝一切比较阔气的宾客，也没有再到舞厅去跳过一次舞……”她的好友赵清阁也说：“在她的卧室里悬挂着徐志摩的大幅遗像，每隔几天，她总要买一束鲜花送给他。她对我说：‘艳美的鲜花是志摩的，他是永远不会凋谢的，所以我不让鲜花有枯萎的一天。’玻璃板下压着一张她用正楷写的白居易的诗：天长地久有时尽，此恨绵绵无绝期。”她在给胡适的信中也这样写道：“我受此一击，脑子都有些麻木了，有时心痛起来眼前直是发黑，一生为人，到今天才知道人的心竟是真的会痛如刀绞，苍天凭空抢去了我惟一可爱的摩，想起他待我的柔情蜜意，叫我真不能一日独活。”
人总是这样，拥有时不懂得爱惜，失去了才知道珍贵。徐志摩死后，陆小曼默默担着来自各方面的责备甚至诟骂，一句也不替自己辩解。后虽与翁端午同居，但约法三章，不许他抛弃发妻，她宁愿跟他保持这种不明不白的关系。她出版志摩遗文，编纂志摩全集，固守着徐志摩夫人的身份，固守着她与徐志摩的爱。当时许多朋友不赞成她与翁瑞午的这种关系，但任凭怎样劝说，她都不为之所动。直到胡适说如果她不跟翁断交他就与她断交，她才与翁端午终止了暧昧的同居关系。在多数人眼里，陆小曼是奢华虚浮、颓废浪荡的女子，北平的文人、家乡的父老都不原谅她。其实真要说起来她又有多大的错呢？她不过是蔑视假道学、看重个体生命的自由、跟传统道德观念不相容而已。而她的敢爱敢恨，率性真诚，就是今天也很少有女人能做到。她的贪享乐好虚荣，是她那样出身那样才情的女人最常见的缺点，是可以理解的。陆小曼孤孤单单地过完了后半生，虽然凄苦、孤独，但始终保持低调。1965年文革前夕，绝代佳人陆小曼在上海香消玉殒，终年61岁。
徐志摩作品精选
雪花的快乐
假如我是一朵雪花，
翩翩的在半空里潇洒，
我一定认清我的方向——
飞飏，飞飏，飞飏，——
这地面上有我的方向。
不去那冷寞的幽谷，
不去那凄清的山麓，
也不上荒街去惆怅——
飞飏，飞飏，飞飏，——
你看，我有我的方向！
在半空里娟娟的飞舞，
认明了那清幽的住处，
等着她来花园里探望——
飞飏，飞飏，飞飏，——
啊，她身上有朱砂梅的清香！
那时我凭借我的身轻，
盈盈的，沾住了她的衣襟，
贴近她柔波似的心胸——
消溶，消溶，消溶——
溶入了她柔波似的心胸！
我等候你
我望着户外的昏黄，
如同望着将来，
我的心震盲了我的听。
你怎么还不来？希望
在每一分钟上允许开花。
我守候着你的步履，
你的笑语，你的脸，
你的柔软的发丝，
守候着你的一切，
希望在每一分钟上
枯死。——你在哪里？
我要你，要得我心里生痛，
我要你火焰似的笑，
要你灵活的腰身，
要你发上眼角的飞星，
我陷落在迷醉的氛围中，
像一座岛，
在莽绿的海涛间，不自主的在浮沉……
喔，我迫切的想望
你的来临，想望
那一朵神奇的优昙，
开上时间的顶尖
你为什么不来，忍心的？
你明知道，我知道你知道
你这不来于我是致命的一击，
打死我生命中乍放的阳春，
教坚实如矿里的铁的黑暗
压迫我的思想与呼吸；
打死可怜的希冀的嫩芽，
把我，囚犯似的，交付给
妒与愁苦，生的羞惭
与绝望的惨酷。
这也许是痴。竟许是痴。
我信我却然是痴，但我不能转拨
一支已然定向的舵，
万方的风息，都不容许我忧郁——
我不能回头，
命运驱策着我！
我也知道这多半是走向
毁灭的路；但
为了你，为了你
我什么都甘愿；
这不仅是我的热情，
我的仅有的理性亦如此说。
痴！想磔碎一个生命的纤微
为了感动一个女人的心！
想博得的，能博得的，至多是
她的一滴泪
她的一阵心酸，
竟许一半声漠然的冷笑；
但我也甘愿，即使
我粉身的消息传到
她的心里如同传到
一块顽石，她把我看作
一只地穴里的鼠，一条虫
我还是甘愿！
痴到了真，是无条件的，
上帝他也无法调回一个
痴定了心如同一个将军
有时调回已上死线的士兵。
枉然，一切都是枉然，
你的不来是不容否认的存在，
否则我心中烧着拨旺的火，
饥渴者你的一切，
你的发，你的笑，你的手脚，
如何的痴恋与祈祷
不能缩短一小寸
你我间的距离！
户外的黄昏已然
凝聚成夜的乌黑，
树枝上挂着冰雪，
乌雀们典去了它们的啁啾
沉默是这一致穿孝的宇宙。
钟上的针不断地比着
玄妙的手势，像是指点，
像是同情，像是嘲讽，
每一次到点的打动，我听来是
我自己的心的
活埋的丧钟。