1749年夏天，特别炎热，到监狱有好几里路，卢梭手头拮据，只能步行去看望狄德罗。他随身带着一本书，以便走累了时消遣。有一天，他带了一本《法兰西信使》杂志，在路上边走边读，突然看到第一学院的有奖征文公告，征文题目是《科学和艺术的进步是否有利于敦风化俗》。
卢梭的应征论文题为《论科学与艺术》。他从研究人类发展史着手，从人类的良知觉醒时期开始，分别叙述了东西方古老帝国及欧洲的兴起，论述了人类社会所经历的变化，从而得出了这样的结论：人生来就是平等的、自由的，自然是美好的，科学艺术的发展没有给人类带来好处，只是造成社会道德的堕落和种种罪恶。
这篇论文，蕴含着卢梭以后的一些思想，如“天赋人权”说和“自然状态”说的萌芽，还表现了他早期的反封建思想，对18世纪法国封建专制制度下上层社会的虚伪与腐朽进行了有力的抨击。指出当时的社会是建筑在不平等的基础上的，贵族阶级的豪华生活是以人民的贫困为前提的，文化是为腐朽的贵族阶级服务的。在这种“社会秩序”中所见到的，只有压迫和苦难。他把文明社会和自然状态完全对立起来，认为人天生是自由平等的，但文明社会却处处没有自由，没有平等。在文明社会中，由于科学、艺术和文学同财富和奢侈密切联系在一起，它不但无助于敦风化俗，反而会伤风败俗。他痛斥贵族的富有、奢侈和腐化，赞扬劳动者的淳朴和美德。在他看来，奢侈无不与科学艺术相伴而行，无不与善良的风化和德行背道而驰；与其有知识或科学艺术而无道德，还不如有道德而无知识或科学艺术。卢梭这种完全否认科学艺术的观点是偏激的，缺乏全面分析的。但他在谈论科学艺术的背后，揭露了贵族、富人的奢侈生活是法国社会罪恶的根源，而且在人们普遍对科学与艺术持乐观态度的时候，看到其负面效应，多少可唤起人们的一些警觉，是有积极意义的。
《论科学与艺术》，以其论点新奇、论证有力、文笔优美而获奖后，卢梭的名声大振，很快成为法国文坛上风靡一时的著名人物，这也是他一生中的重大转折。他感到自己童年时代被灌输的那种英雄主义与道德观念的原始酵母开始起作用了，从而觉得做一个自由的有道德的人，无视财富与物欲而傲然自得，才是最伟大、最美好的。因此，他决定改变自己的生活方式，放弃对财富和荣誉的追求，而献身于思想的自由创造。
1753年冬季，卢梭才被一件大事所吸引，那就是第一学院又公布了以《人类不平等的起源》为题的征文章程。卢梭对这个题目很感兴趣，因为它也正是卢梭想要探讨的问题，于是他又一次决定应征。
为了静下心来深入思考这个问题，他和戴莱丝及他们善良的女主人到圣日尔曼风景区作一周的旅行。其间，卢梭每天钻到风景区那层层叠叠树林的深处，在那里感受原始时代的景象，触发他去描写原始时代的历史，把文明人和自然人对比，从中发现人类不平等的起因。
经过较长时间的思考和研究，卢梭又完成了他的第二篇应征论文，题为《论人类不平等的起源和基础》。这篇论文，后来成为卢梭最重要的理论著作之一，就其思想的深度和影响来说，远远超过了第一篇论文，标志着卢梭思想的初步成熟。
文章解剖了人类历史文明的过程，从经济和政治上挖掘出社会不平等的根源，雄辩地证明了文明社会的贫困、奴役和全部罪恶，都是建立在私有制之上的，所以说私有制是一切罪恶的根源，并明确地指出，用暴力推翻罪恶的封建专制政权是合理的。
这样的理论，具有撼动封建统治根基的巨大力量。正是这些论述，为行将到来的资产阶级政治革命提供了理论依据，卢梭也正是靠他这些出色的理论而奠定了他作为当时最激进的启蒙思想家的地位。
卢梭写好了《论人类不平等的起源和基础》，就寄给了第戎学院。此文虽为应征而写，但他从政治的角度料定这样的文章是很难得奖的，能够出这样一个题目已经很不简单了。
1755年，《论人类不平等的起源和基础》在荷兰出版后，这个构成了卢梭整个思想理论体系的核心和全部世界观的基础的名著，一下子震动了整个欧洲，其影响远远超过第一篇获奖征文，而他的论敌因此也就更多了。
1756年4月9日，他正式移居退隐庐的第一天。这天天气还冷，不过紫罗兰和迎春花已经开了，树木的苞芽也开始微绽。当天晚上，他就从毗连住宅的一片林子里听到了夜莺的歌唱，他情不自禁地叫道：“我全部的心愿终于实现了！”他急于欣赏周围乡村的景色，房间都顾不上布置就出去散步。他越观察这媚人的幽境，就越觉得这一切都是为他而设的。这地方僻静而不荒野，使他恍如遁迹天涯，当置身其中时，难以相信它距巴黎只有几里之隔。
他的心几天之后才平静下来。上午抄乐谱，下午带着笔和小本出去散步，出门不远的蒙莫朗西森林成了他的书房，在那里继续构思几本已经开了头的作品。
其中有他构思时间最长、最感兴趣的《政治制度论》。十几年前在威尼斯的时候他就想写这部书了。当时他看到被人夸耀的政府也有那么多毛病，通过对伦理学历史的研究，发现一切都从根本上与政治相联系；不管你怎样做，任何一国的人民都只是他的政府的性质将他们造成的那样。因此他想，什么是最好的政府？什么样的政府性质能造就出最有道德、最开明、最聪慧，总之是最好的人民？由此又产生出另一个问题——哪种政府在性质上最接近于法？进而什么是法及一连串同样重要的问题，都出现在他脑子里。卢梭感到，探讨这样一些问题，正在把他引导到伟大的真理上去，而这样的真理有利于自己的祖国和全人类的幸福。卢梭在这一时期完成的《社会契约论》，就是他计划写作的《政治制度论》的一部分。
他写这部作品已经好几年了，一直在悄悄地进行。他不想把这个计划告诉任何人，连当时和他关系很好的狄德罗也不知道。他认为这个计划就他写书的时代和国度来说是极其大胆的，别人知道了会惊慌，而这惊慌无疑会影响他的写作，所以只能悄悄地进行。他觉得，他以日内瓦公民的资格生活在法兰西，是十分有利于放胆说出真理的，而在他业已完成的《社会契约论》里，他就是这样做的。
他的另一项工作，就是摘选圣皮埃尔神父的遗著，将其编纂成书。这件事是马布利神父通过杜宾夫人向他提出的，杜宾夫人是圣皮埃尔神父的崇拜者，而作为她的秘书，卢梭也不好拒绝这项工作。
圣皮埃尔神父的遗稿中有不少绝妙的思想，但表达得不好，使人很难读下去。卢梭面对这个苦差使，既勇敢又兴奋，因为一方面能从文稿中搜寻出伟大的思想，另一方面他想让自己认准的真理披着圣皮埃尔的外衣钻到作品里去，这比以自己的名义表达出来更妙。他先把神父手稿中摘取出来的精彩思想编成了《永久的和平》一书，再把自己的意见和评语另编成一本，这样既忠于作者，又能借题发挥。
这期间，他还思考着一部作品，叫做《感情伦理学或智者的唯物主义》，想探讨人们在生活中为什么会变成几乎完全不同的人。他通过观察研究发现，人们的生活方式大部分是由外界事物的先入印象决定的。人们不断地被自己感观和器官改变着，并不知不觉地在自己的意识、感情乃至行为上受这些改变的影响。因此，他感到有必要根据自然科学的原理，提供一种外在的生活准则，这种准则随环境而加以变通，就能把我们的心灵置于或维持于最有利于道德的状态。尽管这部作品最终没有完成，但其中的一些基本思想在后来《爱弥儿》中得到了反映。
《爱弥儿》是一部关于教育的哲理小说，它一问世就给卢梭带来了灾难。
卢梭习惯于散步中构思作品，他的大量的写作准备都是在室外走动时完成的。遇到下雨不能外出时，他就在室内编写《音乐辞典》，这也是他以变换工作来消除疲劳、提高效率的一种方法。早年，他对音乐知识的广泛涉猎和深入研究，使他具备了编写《音乐辞典》的能力。音乐的独特魅力，使他产生了编写《音乐辞典》的兴趣。他在退隐庐写完了第一部分，最后在莫蒂埃完成了此书。它是卢梭在音乐领域留给人类的一份财富。
1761年初，《新爱洛伊丝》在巴黎出版，引起了极大的轰动。其实还在印刷中时就已广为人知了。卢森堡夫人在宫廷里谈过它，乌德托夫人在巴黎谈过它，圣朗拜尔还把手抄本读给波兰，国王听，他欣赏之至。全巴黎都急于要看这部小说，许多地方的书商被打听消息的人包围起来了。它终于出版了，被许多人视为是部绝妙的佳作。
《新爱洛伊丝》和《给达朗贝论戏剧的信》的成功，改善了卢梭的经济状况，使他在生活上摆脱了财源枯竭的窘境，他可以安心地投入《爱弥儿》的写作，《社会契约论》，也正是在此之后不到两年的工夫整理出来的。
完成这两部著作之后，卢梭一边整理其他几部次要的作品，一边筹划着它们的出版。尽管《社会契约论》稍晚于《爱弥儿》写成，但还要先出版，而《爱弥儿》的出版则碰到了麻烦，使他的生活发生了重大逆转。
沥心著自传
1763年他着手对他已经搞了十来年的《音乐辞典》进行修改和誊清。同时，朋友陆续带来和寄来的有关资料也差不多备齐，卢梭打算集中精力搞一部自己的回忆录。在这之前，他的朋友莫顿也曾想为他写一部传记，卢梭就此表达过他对自己传记的原则。他告诉朋友：“如果你开始写，请以一种适合我的方式进行，丝毫不要带有愤恨、讥讽以及赞颂，而是以公平的态度、庄严而有力的方式撰写。简单地说，是用一种适合一个富有正义感的作家，而不是一个被迫害者的立场去写。”
现在是自己给自己写自传了。四处遭受迫害，到了晚年竟过着颠沛流离的逃亡生活，使卢梭饱尝了人间的辛酸，更有无端的诬蔑和诽谤，使他感到要为自己的存在而辩护。他需要世人了解起初的卢梭，所以他认为自己所进行的是一项既无先例，将来也不会有人仿效的艰巨工作，那就是把自己的真实面目赤裸裸地揭露在世人面前。他要在自传里以真诚坦率的态度讲述自己的全部生活和思想感情、性格人品的各个方面，既不隐瞒丝毫坏事，也不添加任何好事。当时是卑鄙龌龊的，就写自己的卑鄙龌龊；当时是善良忠厚、道德高尚的，就写自己的善良忠厚、道德高尚。他自信这样一个真实的自我，要比那些攻击和中伤他的大人物、“正人君子”们更高尚纯洁，诚实自然。
所以，他把自己的回忆录取名为《忏悔录》。
《忏悔录》是卢梭晚年的重要著作，是一部最具有个性特点的自传，它记述了卢梭从出生到1766年被迫离开圣皮埃尔岛之间五十多年的生活经历。卢梭在叙述这些经历时，也展示了自己同情平民的感情和追求自由平等的思想，体现着自他发表第一篇论文起逐渐成熟起来的理论和观点。它不仅是卢梭的生活的历史，也是他对这种生活进行思考的历程，是他的情感和思想发展的历史。这部极富思想性和艺术性的作品，被后人看作一首抒情的诗，一首世界文学中最美的诗，它成为文学史上独树一帜的标志，并进一步凸现了他作为浪漫主义抒情文学大师和开拓者的地位。当然这部作品的缺陷也是明显的，那就是对朋友过于尖刻和不宽容，这对于一个屡遭迫害而又思维敏感的人来说，也许是很难避免的。
《忏悔录》是卢梭又一部影响巨大的作品。本来是他晚年遭到诬蔑、诽谤后被迫写的自传，因为写得坦率，“完全按本来面目把自己表现出来”。这种大胆把自己的隐私公之于众，承认自己产生过卑劣念头，有过下流的行为，把他着手写这本书之前的50年的经历如实道来，结果书中的主角便成为世界上绝无仅有的一幅完全依据本来面目和全部事实描绘出来的人像。人能够坦诚至此，仅此一点，便抓住了读者。何况他是文章的高手，书中对自然美景的描绘，对坎坷经历的述说，对内心世界的剖析，使这部自传成为极富思想性和艺术性的文学作品，被后人看成是一首抒情诗，一首世界文学中最美的诗，它成为文学史上独树一帜的标志。