（一）成立中华工程学会
詹天佑在全身心地投入祖国铁路建设事业的同时，还关注国家工业各行的发展，重视各行各业人才的培养和学术的交流。詹天佑所创建的中华工程师学会就是旨在推动工程科技人员互相帮助扶持的协会。
1912年初，詹天佑正在广州主持商办粤路公司。出于以上目的，他牵头组织成立了“广东工程师会”，并被推为会长。此时，川汉铁路副总工程师颜德庆与濮登青、吴健等人，与詹天佑不约而同地在上海成立了“中华工学会”。但是“中华工学会”入会资格限制十分严格，未能收到普及的效果。为补其不足，洛潼铁路领袖工程师徐士远等人则发起组织“路工同人共济会”。二协会都邀请詹天佑为名誉会长。詹天佑收到请函，认为“广东工程师会”、“中华工学会”和“路工同人共济会”这三个协会实质基本相同，一国三会殊无必要，于是复函曰：“三会宗旨不谋而合，与其分道而驰，何妨合力以进。”这一意见得到三会人员的同意。一年多的筹备之后，1913年8月，各地工程师代表集聚武汉汉口，“中国工程师会”正式成立。詹天佑被推选为会长，颜德庆、徐士远被推举为副会长。
詹天佑规定该会宗旨是“以发扬学术为唯一之要图”，旨在建立一个多学科性的学术团体。会员所涉及的领域包括土木、建筑、水利、机械、电机、矿冶、兵工、造船、窑业、染织、应用化学、航空共十二种学科，基本囊括了我国早期工程事业的学科范围。詹天佑任会长一职，十分重视科技人员保持知识的先进性和科技人员相互的学术性交流。他组织将协会出版的《中华工程师会会报》改年刊为月刊，重点发表各地工程科技人员的学术研究成果、工程论说与试验研究报告以及国际、国内最新科技动态、发明成果等。
从1913年中华工程师会正式成立到1919年詹天佑逝世，这六年多的时间里，詹天佑曾多次请辞会长一职。
按照“中华工程师会”的会章规定，会长等职务任期为一年。在1914年的第二届常年大会上，詹天佑诚恳地要求不再连任会长。但当时没有人比詹天佑影响力更大，更能挑起振兴工业的大任，大会再三决议后，仍推选詹天佑为会长。詹天佑只得要求在修改会章时，增加会长选举连任以一次为限的条款，但未通过。连任会长之后，詹天佑总结了大会这一年来的成就，高度评价了工程师会的作用，并向广大会员提出了希望，说：“予尝以为工程师会者，乃吾人关系极密之一端，寝馈未尝或忘，昕夕萦诸志虑。”第二年，大会更名为“中华工程师学会”。
1915年12月，中华工程师学会举行第三届常年大会。詹天佑力辞连任，特意在大会前写了一封请辞恳切的信函发给会员，以表明心意。但在常年大会上，詹天佑仍以82票的高票当选为会长。此次詹天佑虽经会员一再挽留，仍坚持不连任。后武汉职员征求外埠各理事意见，赞成挽留者居多数，并再次召开职员会表决，詹天佑才不得不答应连任。同年3月，为进一步发展中华工程师学会，发挥其作用，詹天佑提议将学会会址迁往北京。这一提议得到代表们的一致同意。詹天佑带头捐款，在北京西单牌楼报子街新建会址。新址于1918年7月正式使用。在迁入新址之前，中华工程师学会总会迁往北京，暂租赁北京南河延石达子庙欧美同学会事务所内东房作为办公场所。
1916年7月，詹天佑发表公告恳请不再连任会长，表示自己“当以前会长资格，随诸君子后，以谋会务之进步也”。在10月召开的第四届常年大会上，詹天佑虽仍得票最多，但如愿不再连任会长。
1917年大会再次换届选举时，詹天佑再次被推举为会长。次年仍被推举连任，直至1919年4月病逝。
在詹天佑的领导下，中华工程师学会影响力越来越大，成为中国近代成立最早、人数最多、学术水平最高、发挥作用最大的一个科技人员的社会团体。大会会员们之所以对詹天佑一再挽留，不仅是因为詹天佑个人的成就和影响力，还因为詹天佑工作尽心尽职，对大会倾注了很多心血。他在弥留之际向北京政府大总统所上《遗呈》中，提出了自己耿耿在心的三点希望，其中第一点就是关于中华工程师学会的未来发展，他写道：“中华工程师学会被举谬充会长，曾上书请提倡奖励。窃谓工程学会影响于中华实业至要且宏，兴国阜民。悉基于此，仍恳不弃，有以振奋而发扬之。”可见其对学会的一片深情和无限希望。中华工程学会的会员们在这里吸收养分，理论知识日臻深厚，成长为中国工程界的栋梁之材。
（二）总结经验、提倡教育
詹天佑从小热爱动手实践。孩提时代的他就以拆卸机械为乐趣。在美国留学时，更是接受了“在实践中求希望”的班训，重视实践经验贯彻在他一生的工作当中，并贯彻在对青年技术人员的教育当中。
詹天佑在中国近代首倡先进的实践教育思想，他明确提出工科“既需学问，尤重经验”。
中国古代历来的教育方法是书本教育与课堂教育，轻视实践，脱离实际。这种教育模式产生了许多口若悬河，满腹诗书，却五谷不分，毫无动手与实践能力，更无发明与创新能力的学生。这也是中国古代科技与经济长期停滞不前的一个重要原因。詹天佑说：“优秀的工程科技人才，应是理论知识与实践经验并重。若没有掌握近代系统的科技知识，固然不能成为优秀科技人才；而仅有书本知识而没有实践经验，同样不能成为优秀科技人才。”正是在这种思想的指导下，詹天佑养成了重视实践经验、一切从实际出发的优良作风与科学精神。在对青年科技人才的教育上，形成了“既需学问，尤重经验”的实践教育思想。
詹天佑充分认识到青年科技人才对于未来中国的工科事业的重要性，始终致力于对青年科技人才的教育。然而，当时国内并没有系统地培养工科人才的教育体系，詹天佑只得在工作的同时，在“既需学问，尤重经验”的思想指导下，尽自己的力量教育青年技术人员。
对于有铁路建筑与管理的实践经验而未经系统理论教育的普通职工和青年学员，詹天佑指出他们的丰富实践经验是铁路建设中极其宝贵的财富，他一方面为他们安排适当的工作，一方面积极引导、组织他们学习工程理论知识。对于那些从各级各类学校毕业的“工程毕业生”，詹天佑指出他们虽有学历，但未经实践历练，不能算是合格的工程科技人才。他要求他们从基层做起，在实践中成长，丰富经验。
在强调实践经验重要性的同时，詹天佑还呼吁工程学科技人员要终身教育、互相教育，掌握最先进的科学技术，保持思维的先进性。
詹天佑创办中华工程学会会报即体现了这一思想。他指示将年度会务报告改为月刊出版，登载会员的学术研究论著，以促进工科学界的思想交流与互相学习。他为会报制定的宗旨是：“统一工程营造规定、正则、制造，使无参差扞格之患；发达工程事业，俾得利于后生，增加社会之幸福；日新工程技术，力求自辟新途，不至囿于成法。”
詹天佑在不断学习、不停充实自己之余，还关心中国工程学界的未来发展，重视中国工程技术人员的教育，为中国近代工程学的发展，作出了不可磨灭的贡献。
（三）保路爱国
詹天佑之所以成为近代铁路事业的领头人，不仅是因为他卓越的工学理论和知识，更因为他具有一颗强烈的爱国之心。
早在詹天佑结束留学生涯，准备回国之时，就有美国籍的同学善意地劝他留下，对他说：“贵国贫穷，既无筑铁路之器材，亦无筑铁路之人才。以君之学识，如应聘美、英，当可宏图大展；阁下之生活亦可丰裕。”詹天佑婉言谢绝了。对于少小离家的詹天佑而言，优越丰裕的物质条件怎么可能比过魂牵梦萦的祖国？他说：“西方国家虽富，那是外国，我要学习其先进的科学知识，却不能眷恋其物质生活享受；中国虽贫虽弱，她却是生我养我的祖国，现在更需要我回去贡献所学，把她建设得富强起来。如不以所学报国，何以对祖国人民与家乡父老？”
然而，当时中国在列强铁蹄下惨遭蹂躏，铁路修建权因为其背后巨大的政治经济利益，被西方列强紧攥在手中。正如19世纪末沙皇俄国的外交大臣维特所说：“欧洲列强十分清楚，在中国保障经济势力的有力方法之一，是将铁路建筑权抓在自己手里。”甲午战争之后，中国的国际地位与国家实力迅速下降到可悲的地步，西方列强更露骨地疯狂抢夺中国铁路修建权。随着铁路权益的丧失，中国不仅流失了巨额资金，而且经济、财政、国防、行政、领土与人民的和平生活、生命安全都受到了严重损害。
20世纪初，越来越多的爱国人士看到中国铁路权益丧失的巨大危害与外国列强包藏的祸心。爱国情绪日益高涨，终于掀起了规模巨大、延续多年的收回路权运动与声势浩大的保路风潮。詹天佑立即以一位爱国工程师的身份，热情而积极地投入到这一伟大的爱国运动中。
1905年，詹天佑接受修建京张铁路的任务时，就豪迈地说：“京张铁路既完全定为中国自办，所有工程全部概用华员，绝不借材他国。”通过他自己与中国工人的艰苦努力，使京张铁路提前竣工，出色地完成了修建任务。这使中国自办铁路、维护路权的伟大事业迈出了艰难而又成功的第一步。
作为一位爱国工程师，詹天佑始终强调并争取中国人在铁路事业的掌控权，要保证中国的铁路权益，就必须保证资金、技术及人员的独立，绝不能让它落入外国列强之手。在日益高涨的群众保路斗争的影响与推动下，詹天佑维护路权的态度越来越鲜明。
1911年（宣统三年）5月，清政府冒天下之大不韪，强令将川汉、粤汉等商办铁路“收归国有”，然后转手将路权出卖给英、美、法、德“四国银行团”，以换取巨额贷款维持摇摇欲坠的反动统治。詹天佑得知后，心中忧愤交加，对清政府出卖铁路政策充满失望与怨恨，他激愤地写道：“广州现在处于一种愤激的形势中，我希望不会有严重后果，但我想恐将导致一场前所未有的巨大悔恨。”
然而，詹天佑只是一名技术工程师。他无力改变昏庸无能的清政府的决策，在愤激之余，他只能保存心里的一点希望，希望在祖国需要自己时，倾尽所学。
1918年，第一次世界大战结束以后，英、美、法等国卷土重来，与利用大战机会在中国大肆扩张的日本，展开了对中国的新的争夺斗争。西方列强准备在巴黎和会上共同提出《国际统管中国铁路说帖》，昏聩的北京政府在西方列强压力下，提出了与其本质接近的《统一中国铁路外债方案》。这两个文件本质上都是列强全面侵夺与控制中国铁路权益、断送中国主权的亡国方案。当时担任民国政府交通部顾问的美国人贝克曾概括其本质为七个统一，即统一建筑，统一运输，统一材料，统一会计，统一车辆，统一语文，统一行政。也就是由“国际共管机构”，即英、美、法、日等外国列强势力共同侵夺与控制中国境内铁路的一切事务。
詹天佑立即以自己铁路总工程师的丰富知识、阅历与敏锐目光，严肃深入地研究了这一方案，他很快发现了这个方案所包含的巨大祸心以及对中国的巨大危害。当时身在俄国远东地区的詹天佑，按捺不住强烈的义愤与忧国情怀，致电巴黎和会中国代表团，坚决反对这一方案，并以自身在铁路上工作多年的经验剖析了此方案对中国的严重危害。詹天佑写这封电文时，离去世仅有一个多月，已是病体沉重的他依然为国事奔走在严寒彻骨的俄国远东地区，可谓是为祖国利益，鞠躬尽瘁死而后已。此情之深切，令人震撼。詹天佑的电文发表后，全国各界反对国际共管中国铁路的声浪越来越高，终于制止了中国代表团向巴黎和会正式提出《统一中国铁路外债方案》，使《国际统管中国铁路说帖》阴谋破产。中国的路权与国权终于得到了维护。
詹天佑发自肺腑的爱国情怀，使之成为捍卫中国铁路权益的伟大实践者。他运用自己熟知的中国铁路情况，在每一个紧要关头，客观科学地剖析事情本质，为大众解读着每一次铁路权益斗争的真相，用一生捍卫着中国铁路的权益。
（四）代表中国政府出席远东铁路国际会议
1919年，趁俄国国内局势动荡，西方列强及日本再次掀起重新瓜分在华利益的风潮，联合组织“协约国联合监管远东铁路委员会”，监管俄国远东铁路及中国境内的中东铁路。詹天佑因具有从事铁路建设的丰富经验与知识，并在国际铁路界享有很高的名望与威信，被北京政府首选为监管委员会技术部的中国委员。
接到调令，詹天佑颇感为难。自1918年秋季起，他即患上腹疾，几经治疗未愈，还曾去京郊汤山进行温泉疗养。此时，他已感到身体难以支持，此次去北满与俄国远东苦寒之地，必定有诸多不适应。加上要与多国代表周旋，在虎狼丛中维护中国权益等诸多原因，对詹天佑而言，此次任务是十分艰难的。詹天佑夫人谭菊珍也劝他缓行，待身体康复、天气趋暖后再去就任。但詹天佑想到事情紧急，必须尽早赴任，尽力维护中国铁路的权利。于是顾不了那么多，匆忙起程。他先抵达北京，两次面见了交通总长曹汝霖，陈述自己的病况与赴北方工作的困难。随即赴会，为祖国利益，奔走于哈尔滨与海参崴之间。
在委员会，詹天佑据理力争，曾为争回中国在中东铁路的驻兵权与管理权多次发言。但由于中国国力衰竭，国际地位低下，詹天佑以整个身心付出的努力，结果只争得了中国工程师可以被中东铁路聘用这一点权利。他“每日莅会驱驰道路中，朔风砭骨，坚冰在须，饱尝艰苦。夜则治文书，研究议案，兢兢然唯恐国家权利稍受一毫之损失，心力交瘁，形神销损，旧病触发，惫不能支”。他还亲至海参崴一带的铁路线考察，他本已虚弱的身体迅速地损伤着，旧日未愈的腹疾复趋严重，只得请假回汉口就医。
1919年4月18日，詹天佑回到北京，面见大总统徐世昌，报告远东铁路会议及交涉情形时，徐世昌见詹天佑面容憔悴，备加劝慰，说：“君乃办大事之人，务宜为国惜身，加意调摄。”4月20日，詹天佑回到汉口家中就医。23日，詹天佑病情加重，自知无救，命家人准备笔墨，口述《遗呈》，呈民国政府大总统，文中陈述了他对中国铁路权益的维护，中国工程学后人培养等方面的意见。24日下午3时10分，詹天佑终因腹疾伤损，以至心力衰竭，溘然长逝，终年仅58岁。