1927年7月底，陈正人赴南昌向江西省委汇报工作，正值南昌举行八一起义。省委指示陈正人速回吉安，与曾天宇等组织发动农民进行武装暴动。陈正人回到吉安后，任万安县委宣传部部长。
万安地处赣江上游，是赣州至吉安的交通要道，由于受到地主阶级的剥削压迫，反动政府的苛捐杂税及军阀军队的骚扰，万安的农民生活痛苦不堪。
在湖北汉口召开的中共中央“八·七”会议，把发动湘鄂赣粤4省农民开展土地革命和武装斗争，作为当前党的主要任务。陈正人为传达贯彻中央“八·七”会议和省委指示精神，参与组织召开了万安县第二次党代会，着重研究了筹措经费和收集、制造武器问题。
9月10日，万安县委召开党的活动分子会议，决定巩固和恢复工、农、青、妇各种群众革命组织，按照中共中央的要求，深入开展土地革命，先控制农村，再夺取城市建立工农政权。为了加强武装暴动领导，会议决定建立万安游击队，陈正人自任党代表。年仅20岁的陈正人，成为这支农民运动武装的领导人。
在陈正人的领导下，游击队分别编成了快枪队、马枪队、神炮队、梭镖队、马刀队、竹梯队等，并进行必要的短期训练，同时，他率部转战于遂川、万安一带，在罗霄山脉坚持战斗，给反革命势力以沉重打击，游击队的作战能力不断得到锻炼，武装暴动的条件日益成熟。
11月19日，在南昌起义和秋收起义的鼓舞与推动下，陈正人与曾天宇、张世熙、刘光万等共同领导了被誉为“全省苏维埃革命信号”的万安暴动，向反动派打响了第一枪。在陈正人的统一指挥下，游击队兵分3路向万安县城发起攻击，激战3小时未能拿下县城，陈正人只得把队伍撤了下来。
陈正人率领游击队攻打万安县城的革命壮举，震惊了反动派。12月初，万安、遂川县的靖卫团及反动驻军联合起来，进行疯狂反扑，由于敌强我弱，敌人所到之处，烧杀作恶，一片白色恐怖。陈正人放手发动群众，组织游击队奋起反击，第二次向万安县城发起冲击，但由于力量单薄仍未能攻克。
陈正人把万安游击队重新集结，在他的感召下许多农会会员纷纷参战，人数竟达二三千人。12月30日晚，在陈正人、曾天宇等组织领导下，万安游击队向县城发起了第三次攻击。双方激战7小时，最终因游击缺乏枪弹及火药的补充而退出战斗，第三次攻击又失败了。
连续三次攻城虽未成功，但万安暴动的消息很快传到了正在赣西一带活动的毛泽东那里。毛泽东即派人送来一封亲笔信，信中说：“风闻万安工作同志热情甚高，至为钦佩，但闻几度攻城未下，是否要派些武装去协助？”
接信后，陈正人与万安县委非常高兴，连夜召开县委会，并建议毛泽东率兵就近攻占遂川县城，以策应万安游击队攻打万安城。
毛泽东同意了这一方案，于1928年1月5日即攻占了遂川县城。陈正人与万安游击队受到很大鼓舞，立即整顿队伍，组织了暴动军民4万余人，兵分4路直扑万安县城，敌军闻风弃城逃走，陈正人于1月9日率游击队进驻万安县城，工农群众的欢呼声一浪高过一浪。万安县城终被工农群众占领，江西省第一个县级苏维埃政权万安县工农兵苏维埃人民委员会宣告成立。
万安暴动的胜利，还引起了共产国际的注意，并重视研究它的经验教训。张世熙代表万安县委，在苏联列宁格勒向共产国际作了题为《万安工农斗争及1927年10月至1928年1月大暴动经过情况》的专题报告，受到共产国际的赞扬。