达尔文曾经对兰科植物的花产生过浓厚的兴趣。他在经过大量研究后，写了《兰花借助昆虫传粉的各种器官》一书，于1862年出版。
在自然科学史上，18世纪曾有过植物是否有性别的争议。到19世纪，人们普遍承认花有雄性和雌性之分。然而卡麦拉利斯说，雌花和雄花在一起是自己给自己传花粉；而考尔鲁特在1761年说，大部分有蜜的花能够吸引昆虫为它们传粉。有一位叫斯伯伦格尔的中学教师在他的《花的构造与授粉揭示出来的一个自然秘密》一书中，较详细地研究了这个问题。作者对花由昆虫传粉的各种器官进行了详细的说明，但没有人注意到它。早在1839年，甚至早在1838年夏天开始，达尔文就自己观察出花通过昆虫进行异花传粉这一现象，因为“关于物种起源的想法”使他得出了一个结论：杂交在某种程度上可以保护物种类型的稳定性。1841年，他兴致勃勃地读完了斯伯伦格尔的书，认为该书除了一部分是胡说八道外，其他章节都很有道理。他对这本书之所以这么感兴趣，是因为他早就想好好研究昆虫传粉的问题了。早些时候，他还就此发表了一些短篇文章，得出结论：“花儿杂交成效好。”1860年夏天和1861年夏天及秋天，他开始致力于研究花如何进行传粉，也就是花粉传播器的问题。
虽然考尔鲁特和斯伯伦格尔都观察到了昆虫为花儿传播花粉受精这么一回事，但是都没有认识到异花受精与同花受精的好坏问题。而达尔文从一开始就受到植物受精方式不同的影响，从而想到花儿是否也是这样。他开始怀疑，一些花粉在异花传播的同时是不是就不会再自花传播了。达尔文在研究完大量英国及热带植物后，用物种起源中的一些观点，说明了根据植物自身构造的不同，会采取不同的受精方式，这具有一定的自然选择作用，也就是本能。
拿红门兰属的花来说，它的构造值得注意的是花冠的唇瓣，昆虫落在上面就力图钻入蜜腺中去。在花冠房的后面，紧挨着唇瓣的是柱头，而在柱头的正顶上是两簇变成所谓蕊喙的花药，花药稍微突出在柱头上面几乎呈球形；花药中的花粉管由会合成两根通向蕊喙花梗的细丝连接在一起，在蕊喙处，两根花梗的末端是由蕊喙底部一些带黏性物质的块形成的花盘。这种像唾液般的黏性物被浸在液体里，并且外面被蕊喙的一层薄膜包着。只要用一个东西，轻轻触动一下，蕊喙的薄膜就会按一定的线条破裂，然后，薄膜下面的小块就卷起来，粉盘就牢牢地粘住那个东西，而且很快就在空气中凝固，变得像墙壁那样坚硬，再把触动的东西收回，就会把花盘、花梗和花药一起带出来。
这些东西在最短时间内传到另一株花上，于是受精就完成了。达尔文讲述各种红门兰属传粉的器官后，又谈到其他兰花科的兰花。尽管这些花和他们的传粉器官都不太一样，但是达尔文相信它们都有一个相同的基础。罗伯特·布朗教授说，兰花属于单子叶植物，它们的花是由3个萼片、3个花瓣、分成两个圈的6个花药和3个雌蕊组成的。虽然经常起作用的只是外围中的一个花药和两个雌蕊，但是，如果通过花的横剖面图上的螺旋状导管的分布情况来判断，雌蕊中有一个蕊喙，外面的花药中有两个，同花冠下面的花瓣一起组成唇瓣，由内圈中的上面两个发育不全的花药构成柱头喙等等。在这里，我们没有必要去仔细研究花的细节，只要从达尔文列举出来的示意图中我们就可以看到，兰花的花是由他所指出的15种器官组成的，即使这些器官发生了很大的变化。达尔文专心研究了大量具有两种器官的兰花：一种是使昆虫能够把花粉从一朵花传到另一朵花，另一种是使这些花粉不致落到同一朵花的柱头上。作为第一种特别不同的器官的例子，达尔文描述了一种非常大而且下垂的万带兰科中的盔兰属的构造。
这种兰花的唇瓣的末稍部分变成了一个大杓，在这个大杓的上空，有两个附属物从唇瓣狭窄的基部伸开来，并且分泌出很多液体，这种液体一滴滴地落到杓上，然后将它盛满在杓中。这种液体也许和花蜜一样，但它不甜，因此也吸引不了昆虫。当杓充满了液体时就从管里溢出，在管面上有一个带有花粉的空心柱状物。很可能，传粉的蜜蜂是被唇瓣的上半部吸引来的，因为它们总是把这一部分啃光，并在啃的时候掉进杓里，即掉到液体里，它们只有在长着花粉和空心柱状物的地方才能从液体中爬出来。昆虫在使劲爬出来时就粘上了花粉，在它第二次掉进另一个花的杓时，它为自己从杓里另辟一条道路，把大量的花粉带到柱头上，这种行为称之为传播花粉。
对兰花的构造和对它们凭借昆虫进行异花受精的器官的研究，清楚地向人们阐述了物种的起源，并且表明，甚至连表面上看来十分微小的变化也是有益的。这种可能性吸引着达尔文，就是依照螺旋状导管的运动情况把这些不同开头归结为一个示意图，称为“共同的祖先”。他在1861年10月22日给胡克写道：“这种可能性使我很感兴趣。”
他研究兰花时觉得自己很懒，因为他为了进行“次要的”观察，丢开了他的主要工作。他写道：“对我来说，观察比写作更有意思，我为我没有认真研究公鸡、母鸡、鸭的变种而愧疚。”
一开始，他想把这本书作为《林纳学会会报》的论文出版，后来又决定交给《物种起源》的出版者穆瑞，并提出以后风险共担。因为他认为，一定数量的购买者保证会有的，但这样的购买者可能为数不多。他给穆瑞写道：“我觉得，我的鹅是天鹅，这个课题是很有意思的。”穆瑞想承担一切风险。
该书的第一版《兰花借助昆虫传粉的各种器官》在1862年出版。一般来说，对这本书的评论褒贬不一，《雅典神殿》杂志有个什么都不懂的人以可怜和看不起的态度对待达尔文，他写给穆瑞的信中说：“植物学家们认为这本书很好，而对人很好的达尔文，从不认为自己是个植物学家，我对此很吃惊。”应该提到一点，19世纪60年代以来的植物学着作开始使达尔文很感兴趣。因为健康原因达尔文没办法长时间地研究那些需要花费很大精力和劳动的课题，如果写得快他会很累，他很喜欢研究现实的活动。他一直认为：“如果只是研究而不写作，做博物学就没意思了。”
19世纪60年代初，在植物学的问题上，除了兰花以外，他还认真研究了某些植物的花的二形性和攀缘植物。
那还是1860年夏天，他考察了报春花的二形性。有一种花的雄蕊比雌蕊高，它们的雄蕊是小粒花粉，花冠有一个较长的茎；另一种花有的雌蕊比雄蕊高，它们的雄蕊是小粒花粉，花冠有一个较长的茎。另一种花有的雌蕊很短，有的雌蕊有很大花粉粒，花冠的茎也较短。达尔文的第一个想法是，这是两性花到单性花的过渡，短雌蕊的花像雄性，长雄蕊的花像雌性。但是这种假说是不对的，是没有经过试验证实的。然而，有的花能够孕育而有的花不能。
1861年秋天，达尔文写完了关于樱草二形性的着作，并在《林纳学会会报》上刊载了关于报春花的研究。从1861年11月21日给胡克的信中可看出他十分重视这篇论文，所以他决定在伦敦林纳学会上做报告。
“我觉得林纳学会给我的印象，比我给他们的印象更强烈；因为我到第二天晚上很晚的时候才起床，很艰难地回家……我感到很烦的是不能和其他人一样地做事。”
植物千层菜更加有趣，因为它是具有3种不一样雄花和雌花形态的花。达尔文把3种形态的花粉同其中任意一种雌花进行了杂交。达尔文高兴地认为，这些事实能够推翻任何承认物种不变的理论，而试验向他表明，柱头似乎不同于花粉，就是说，只有另一种花是长出杓管而且在唇瓣的杓管里发芽，才能怀疑这两个品种的花是不同的。
他想看到，这些品种的差别的意义在于不同品种的花的雄蕊和雌蕊是在不同时期成熟的。
对于千层菜三形性的这些观察，也刊登在《林纳学会会报》上。报春花载于1863年，而千层菜载于1864年，合在一起，叫做《同种植物上的花的不同形状》。
当时，他同植物学家胡克、爱沙·葛雷、季泽尔顿、达伊尔、也沁以及喜欢园艺的人经常通信。他们在给胡克写信时说，达尔文平时就把他看做“自己的读者”，并且“对他的意见最感兴趣”。胡克当时继任他父亲的工作，担任皇家植物园园长的职位，他一直对达尔文很好，经常给达尔文提供植物资料，并十分关心达尔文所有的植物试验和观察。爱沙·葛雷写了许多赞扬达尔文植物学的着作。达尔文给他写信道：“我的成果远远没达到您的赞赏水平。如果我还没有变得看不起任何人的话，您和胡克一定要继续用好话来赞扬我。”以后，达尔文着手写另一部植物学着作。写这本书是源于他在1862年读了爱沙·葛雷于1858年发表的一篇论葫芦植物卷须的盘绕的短文。达尔文对这篇文章很感兴趣，爱沙·葛雷给他寄来了种子，达尔文把种子种下，放在自己的书房里，每天观察着它的变化。在观察中他发现这种植物最上面的两个叶子中间的那段茎虽然没有阳光的照射，但它依然不断地缓慢旋绕。从这些现象中，他得出的结论是，这种旋绕和光线毫无关系。但是，他还指出，卷段对所接触的东西非常敏感，并且一经触及就很快在这种或那种支柱的周围缠起来，然后就长粗、变硬，并固定在这些支柱上。
植物的器官在外界不断发展变化的条件下，通过自然选择把适宜的功能保存下来，并传给后代。在他给胡克的信中，他这样写道：“对我来说，这是一项新的工作。使我高兴的是，我得出了这样的结论：在进行观察时，如果相信植物是可变的这一原则会对以后的工作有极好的指导作用。”
从1863年秋天到1864年春天，他的病情日趋严重，唯一的工作就是观察。按照他的习惯，他会大量广泛地扩展研究的对象，从各地订购不同的攀缘植物的种子。其中很多种子是从胡克那里弄到的。为了确定卷须在附着硬物时的敏感性，他把有一定重量的线挂在卷须上，观察卷须的反应。他认为，攀缘植物能够伸到有光线的地方，并把叶子伸向有光线的地方和户外，而且它做到这一点时比其他一般植物消耗的有机物要少。他认为，各种攀缘植物的攀缘方法是不尽相同的。达尔文把他研究的植物分为四类。第一类植物借助旋转运动而攀爬，而且这种运动可以由顺时针方向改变为逆时针方向。嫩枝在遇到支柱后便停止生长，而在支柱外的部分继续旋绕，于是新长出的部分同支柱接触，植物就围住支柱缠绕起来。例如，啤酒花就是这样。
第二类植物起作用的是接触引起的刺激，因为植物在此处变弯，并且围绕着支柱生长。达尔文把这类植物又分成几类：一类是有感觉的地方在叶柄；一类是有感觉的地方在叶子中间的叶脉，这个地方往往变得又粗又硬，而且植物牢牢地附着支柱之后，就不可能再被风刮掉。达尔文认为，那些没有感觉的叶子和有着感觉的卷须的植物，也应属于对接触到的东西有感觉的植物这一类。他认为，这些植物最能攀绕。他把用钩和根攀绕的植物归于第三类和第四类。